RuNi催化剂在CH4-CO2重整反应中的抗积炭性能研究

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由二氧化碳等温室气体引起的温室效应对全球气候变化造成了很大的影响。二氧化碳的资源化再利用就成为科研人员关注的焦点。甲烷-二氧化碳重整反应将二氧化碳与甲烷两种温室气体相结合,生成对化工行业最具有价值的基础原料-合成气。用于该反应的催化剂主要包括过渡金属(第八族)催化剂与贵金属催化剂。贵金属催化剂虽然活性高、稳定性好、不易产生积炭,但是其价格昂贵、产量少,不适合工业化大规模的使用。对过渡金属进行研究发现镍的催化活性与贵金属相当,只是很容易积炭使催化剂失去活性。在此,本文添加贵金属作为助剂对镍基催化剂进行改性,设计并制备了以碱性MgO作为载体、Ru为助剂、Ni为活性组分的催化剂来提高催化反应稳定性,并对催化剂在反应中的动力学进行了研究。本文通过甲醇溶剂热的方法制备了主要被(111)极性表面覆盖的RuxNi0.07-xMgO.930催化剂。通过对催化剂中间体、煅烧后的氧化物、H2气氛还原处理后的样品进行XRD、IR、SEM、TEM等表征手段进行分析,发现加入Ru虽然使煅烧后的样品发生分相,但其仍对Ni产生作用,减小了Ni颗粒的大小,对抗积炭性能的提高起到了积极作用。将RuxNi0.07-xMg0.930催化剂在苛刻条件下经历长达100个小时的考评,并对反应后的催化剂进行XRD、TEM、XPS、TG等表征手段进行分析,发现Ru的加入有助于诱导生成活泼型的积炭。对催化剂进行动力学测试,结果发现,催化剂的活化能随Ru含量的增加而增加,最终稳定在Ru0.07Mg0.930催化剂的活化能数值。Ru作为助剂,提高了催化剂的稳定性,通过诱导生成活泼型积炭的方式提高了催化剂的抗积炭性能。
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