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钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)由于具有能量转换效率高、原材料来源广泛、易于湿法制备等优点,吸引了各国科学工作者的广泛关注。PSCs使用有机-无机杂化金属卤化物型钙钛矿MAPbX3作为吸光层,其结晶性和微观形貌是影响电池光电性能的决定性因素。添加剂可以调控钙钛矿结晶性和形貌,通过制备高质量的钙钛矿薄膜进而提高电池的光电性能。本论文利用添加剂在促进均质成核和影响晶体生长动力学方面的特殊作用,基于不同的调控机理发展了两种不同种类的功能性添加剂。将其应用于不同体系的平面异质结钙钛矿太阳能电池光吸收层中,达到了改善钙钛矿薄膜质量、提高电池光电性能的目的。首先,在CH3NH3PbI3体系平面异质结PSCs中,采用两步溶液法制备钙钛矿光吸收层。将有机小分子4-叔丁基吡啶(TBP)添加到PbI2的DMF溶液中,旋涂成膜,利用TBP与pb2+之间的强相互作用抑制PbI2快速结晶生长,得到由无序排列PbI2纳米晶构筑的多孔层。这种方法大大增加了固／液两相反应的接触面积,促使PbI2与CH3NH3I充分反应,极大地改善了CH3NH3PbI3钙钛矿光吸收材料的结晶性。另外,由此方法合成钙钛矿光吸收层也呈现出多孔的结构,利于与空穴传输剂之间形成体相接触的p-n界面,对载流子传输有明显的积极作用。最终使得电池的能量转换效率从6.71%增长到了10.62%(提高了58%),电池性能也呈现出了良好的重现性。其次,将TBP应用于CH3NH3PbI3-xClx体系的平面异质结PSCs中。在一步法制备CH3NH3PbI3-xClx光吸收层时,用TBP做添加剂诱导形成了定向结晶的高质量钙钛矿薄膜。该薄膜具有比传统方法制备的薄膜更好的光吸收特性和光子-电子转换能力,并且其内部缺陷态更少,从而降低了电荷复合,使得电池的开路电压和填充因子有了大幅提升,最终电池的能量转换效率从11.11%增长到15.01%(提高了35%)。最后,将功能性的黏性高分子PEO(聚环氧乙烷)引入CH3NH3PbI3-xClx体系的平面异质结PSCs中,利用其稳定的凝聚态骨架结构形成网络支架,改善钙钛矿结晶性和成膜性。结果表明,此工作发展了一种新的骨架材料,形成了新型网络支架电池构型,在这种电池结构中,网状交联的长链高分子PEO作为三维骨架支撑着钙钛矿晶体,使其形貌更易于控制,更均匀地覆盖基底。这种方法大幅提高了电池的开路电压,电池的最大能量转换效率达到了15.56%(短路电流为21.50 mA-cm2,开路电压为1.08 V,填充因子为0.67),并使电池稳定性显著提高。