高活性氢解脱苄Pd(OH)2/C催化剂的制备与应用

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dong770527
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
六苄基六氮杂异伍兹烷(苄基IW)是制备高能量密度笼形硝胺化合物六硝基六氮杂异伍兹烷(HNIW)的前体化合物,它的氢解脱苄乙酰化是制备HNIW的关键步骤。大量贵金属催化剂的使用导致HNIW合成成本居高不下,大大限制了其应用。开发高活性Pd(OH)2/C氢解脱苄催化剂,以大幅度降低HNIW合成成本具有重要意义。  本文综述了Pd/C催化剂的制备方法、载体活性炭预处理方法及Pd/C催化剂在精细化学品合成中的应用。  选择四种不同来源的活性炭为载体,探索了不同氧化预处理方法对活性炭表面化学性质的影响,找出了较适宜的活性炭预处理方法和制备高活性苄基IW氢解脱苄催化剂的适宜载体类型。采用“浸渍沉积法”制备Pd(OH)2/C催化剂,并利用透射电子显微镜(TEM)、粉末X射线衍射(XRD)、热重分析(TG)、X射线光电子能谱(XPS)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂样品进行了表征。  探索了活性组分钯负载量、加料顺序、碱的种类、Na/Pd比例和浸渍温度等因素对Pd(OH)2/C催化剂活性的影响。找出了制备高活性Pd(OH)2/C催化剂的较佳制备工艺条件,即以采用30%硝酸预处理的ACROS Organics颗粒状活性炭(AC-C-30)为载体,碳酸钠为碱源,反应温度为5℃,钯负载量为9%。在钯用量为底物苄基IW质量的0.3%时,氢解脱苄乙酰化产物收率最高达到94.7%。  探索了制备Pd(OH)2/C催化剂的放大工艺,找出了活性炭投料量为200 g时,高活性Pd(OH)2/C催化剂的较佳制备工艺条件。为该催化剂的工业化应用打下了良好的基础。  研究了Pd(OH)2/C催化剂在苄基IW的二次氢解反应中的应用。发现该催化剂在苄基IW的二次氢解反应中也具有优异的活性。在催化剂用量为通常市售催化剂用量的二分之一情况下,二次氢解产物收率最高达到96.7%。而且循环使用两次,活性无明显降低。  初步探索了自制的Pd(OH)2/C和Pd/C催化剂在对苯二甲酸加氢反应中的应用。
其他文献
学位
会议
渗透汽化过程是基于不同组分在膜中溶解-扩散行为的差异来实现分离的。膜材料和膜表面性质是决定其渗透汽化性能主要因素。对于优先透水渗透汽化膜,增强膜表面的亲水性可显著
会议
会议
汽车尾气对环境造成的污染很严重,在当今社会引起了越来越多的重视,三效催化技术是控制汽车尾气污染最为有效的方式之一。三效催化剂能将三种污染物CO、HC和NO同时有效地转化为
近年来,燃料乙醇作为一种清洁燃料,得到各国政府和研究者的广泛关注。渗透汽化与发酵耦合可以极大提高燃料乙醇在生产中的转化率和效率。本文提出利用空气喷涂技术在多孔支撑体
学位
学位
学位