吲哚类磁性分子印迹聚合物的制备及其脱氮性能的研究

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分子印迹技术是制备对目标分子具有特异识别性的聚合物的技术,其中功能单体与交联剂在模板分子存在情况下发生聚合反应,除去模板分子后的聚合物网络中就形成了与模板分子相互补的空腔,该空腔可以特异性地识别模板分子。磁性纳米颗粒由于其尺寸小、比表面积大、磁响应性强等优点被广泛应用在多个领域。将磁性纳米颗粒引入到分子印迹聚合物中,所得到的磁性分子印迹聚合物(MMIPs)就兼有磁性粒子易于分离和分子印迹聚合物的特异性识别性能。本论文主要研究吲哚类磁性分子印迹聚合物,文章的主要内容如下:  (1)在纳米Fe3O4颗粒表面包覆SiO2,再对其进行改性,最后以甲苯为溶剂,吲哚为模板分子、甲基丙烯酸为功能单体、二甲基丙烯酸乙二醇酯为交联剂,采用沉淀聚合法制备吲哚磁性分子印迹聚合物,可用于油品中吲哚的选择性吸附分离。通过傅里叶变换红外光谱、扫描电镜、透射电镜、振动样品磁强计和热重分析等对其结构和形貌进行表征,结果证明我们成功的制备了表面凹凸不平的吲哚磁性分子印迹聚合物。结合气相色谱对吸附动力学、等温线、热力学和选择性进行了考察。吲哚磁性分子印迹聚合物对吲哚的吸附容量远远高于对其结构类似物的吸附容量;吸附行为过程符合Pseudo-second-order动力学模型和Langmuir等温线模型,且吸附过程为自发进行的放热过程。  (2)通过沉淀法制备磁性纳米Fe3O4颗粒,用甲基丙烯酸对其进行表面修饰,再以3-甲基吲哚为模板分子、甲基丙烯酸为功能单体、二甲基丙烯酸乙二醇酯为交联剂采用沉淀聚合法制各3-甲基吲哚磁性分子印迹聚合物,可用于油品中3-甲基吲哚的选择性吸附。利用红外光谱、扫描电镜、热重分析仪和磁强计等表征发现3-甲基吲哚磁性分子印迹聚合物粗糙的多孔表面,再以气相色谱为检测手段,详细研究了3-甲基吲哚印迹聚合物的动力学、等温线、热力学和吸附选择性。吸附实验结果表明25℃时的饱和吸附容量最大,约为38 mg·g-1,吸附动力学行为符合Pseudo-second-order模型,吸附等温线符合Freundich模型,3-甲基吲哚磁性分子印迹聚合物对3-甲基吲哚有较强的吸附性能和较高的选择性。  (3)以琥珀辛酯磺酸钠和甲苯为油相,H2O、FeCl2·4H2O和FeCl3·6H2O作为水相,以丙烯酰胺为单体、二甲基丙烯酸乙二醇酯为交联剂、吲哚为模板分子,采用微乳液聚合法制备得到吲哚磁性分子印迹聚合物。采用红外光谱、透射电镜、热重分析仪和磁强计等对吲哚磁性分子印迹聚合物进行结构和形貌的表征,表征结果证明我们采用微乳液聚合法成功的制备了吲哚磁性分子印迹聚合物。再以气相色谱为检测手段,对比考察了时间、温度、初始浓度等对印迹聚合物吸附性能的影响,并详细地通过Pseudo-first-order和Pseudo-second-order模型探索了吸附动力学,通过Langmuir和Freundlich模型研究了吸附等温线。吸附选择性实验表明吲哚磁性分子印迹聚合物对吲哚有着较强的特异选择性能,吸附动力学行为符合Pseudo-second-order模型,吸附等温线符合Langmuir模型。
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