水性聚氨酯胶粘剂是一类绿色化学品，通过改性提高其性能是该领域当前研究的热点。本文通过分子设计，制备了具有梳状结构的聚合物二醇(CPD)，以FTIR跟踪反应过程-NCO浓度随反应时间变化，研究反应过程各种参数对-NCO转化率的影响，优化CPD制备工艺，并用FTIR和1H NMR对CPD的结构进行了表征，同时采用与CPD相同的制备工艺制备了模型化合物，用液相色谱．质谱连用仪对模型化合物结构进行分析，推测和验证了CPD梳状结构的正确性。 利用CPD对水性聚氨酯主链进行改性，制备了具有梳状支链的水性聚氨酯(CWPU)胶粘剂，研究了NCO/OH摩尔比值、DMPA含量和中和率对CWPU力学性能、耐水性和乳液粒径的影响，确定CWPU最适宜制备条件为：NCO/OH=1.9、DMPA含量6.0wt％和中和率90％。着重研究CPD含量和结构对CWPU力学性能、粘接性能、乳液粒径、乳液稳定性、表面性能和耐水性的影响。研究发现，聚合物多元醇中H-CPD含量在40wt％时，CWPU具有较高力学性能，拉伸强度和断裂伸长率分别达26.6MPa和521％，乳液粒径达57.6nm，具有良好稳定性，并且粘接性能最佳，对PVC的T-剥离强度达最大值9.58N·mm-1。聚合物多元醇中CPD总量保持40wt％时，随着梳状支链末端烷基链长度增加，CWPU粘接性能轻微增加；C18-CPD含量增加，CWPU的力学性能变化不大，粘接性能轻微降低，乳液粒径轻微增加，而CWPU耐水性和表面疏水性显著提高。 采用原位插层聚合技术将蒙脱土(MMT)用于改性CWPU，制备了一系列CWPU/MMT纳米复合胶粘剂，采用FTIR、XRD和TEM对CWPU/MMT纳米复合物结构进行了分析，并研究了其结构与性能关系。FTIR研究表明，MMT跟CWPU硬段之间存在氢键作用力；有机蒙脱土(OMMT)层间烷基长链插层剂具有较强疏水性，富集在CWPU/OMMT纳米复合物表面，使CWPJ/OMMT纳米复合物疏水性和耐水性显著提高。XRD和TEM结果表明，Na+-MMT在CWPU中以团聚形式存在，C18-MMT在CWPU中以插层状态存在，而2T-MMI在CWPU中以插层和剥离状态存在。MMT片层限制了CWPU分子链运动，降低了CWPU对有机基材的粘接性能，但提高了粘合处的耐热性。CWPU中分散效果最好的2T-MMT对纳米复合物综合性能提高最大，在其含量为3wt％时，CWPU/2T-MMT纳米复合物综合性能最好，拉伸强度和断裂伸长率分别达42.0MPa和482％，80℃弹性模量E为20.3MPa，乳液粒径为63.6nm，乳液稳定性好，胶膜表现出强烈疏水性，24h吸水率只有13％。 采用互穿聚合物网络聚合法，将丙烯酸酯(AC)用于改性CWPU，制备具了有IPN结构的梳状水性聚氨酯/聚丙烯酸酯(CWPU/PA)复合乳液。FTIR表明在该复合乳液中AC单体反应完全；TEM表明，CWPU/PA具有核一壳结构，亲水的聚氨酯乳化剂在乳胶粒子外面构成壳，PA和聚氨酯的疏水链段构成尺寸在100nm以下的核，在核一壳之间存在接枝界面层。三种特种丙烯酸酯单体对CWPU/PA复合物力学强度、热稳定性、耐热性和耐水性提高顺序为HDDA>IBOMA>IBOA，而引起CWPU/PA复合物粘接性能下降的顺序也为HDDA>IBOMA>IBOA，形成的化学交联网络或互穿聚合物网络(IPN)对提高CWPU的力学强度、热稳定性、耐热性和耐水性有显著效果，但对粘接性能改善不利。随着IBOA单体含量增加，CWPU/PIA复合物力学强度、热稳定性、耐热性和耐水性增加，但粘接性能显著降低。