燃料电池作为新能源领域中举足轻重的一个方向,受到人们的广泛关注。氢燃料电池汽车已经有商业化案例,但目前主流的燃料电池催化剂主要原料为铂金,高昂的成本阻碍了其大规模商业化。故设计廉价的燃料电池催化材料是其进一步发展的关键。此外,催化反应的中间产物的吸附能之间普遍存在线性关系(scaling relations)。它简化了催化剂的设计但同时也阻碍了催化剂性能的进一步提高。比如燃料电池阴极的氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction)中,由于O、OH和OOH之间的吸附能之间的线性关系,就算在当下性能最好的铂金催化剂下也不能获得最大效率。石墨烯作为一种受到广泛关注的二维材料,已有研究表明结合多种缺陷、掺杂等修饰,其可以表现出很好的催化性能。本文借助掺氮石墨烯来探究外应力对其催化效率的影响。我们发现拉应力可以单独调控O的吸附,而压应力下的曲率效应仍不能打破它们三者的线性关系。这表明我们可以通过调控催化剂结构来选择性地与中间产物进行响应从而打破它们之间的线性关联,这为催化剂设计提供了新的思路。详细内容如下:(1)第一章为背景介绍。首先我们对燃料电池发展现状进行了总结,表明当下发展非贵金属甚至非金属催化剂是推动大规模运用的关键。然后对催化反应中的线性关系做了概述,表明想要进一步提高效率就必须打破中间产物间的线性关联。(2)第二章为研究方法。首先介绍了燃料电池阴极催化的原理,然后对氧还原反应计算模拟方法及线性关联对ORR的影响进行了介绍。(3)第三章为石墨烯在外应力下的应变特性研究。我们探究了压应力下石墨烯的形变机理,然后基于此,我们建立了相应的弯曲模型。同时还探究了拉伸应变及曲率效应对石墨烯掺氮的过程的影响。(4)第四章主要介绍了在外应力下,对掺氮石墨烯ORR的催化过程中间产物吸附的影响。我们发现拉伸应变下我们可以单独调控O的吸附能,但在弯曲应变下,O、OH和OOH的吸附仍存在线性关联。具体原理我们可以从吸附前后结构、电荷态密度以及电荷密度等几个方面证明。