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成分接近化学当量比Ni2MnGa的铁磁形状记忆合金是近年来倍受关注的一类新型多功能智能材料。这类材料在磁场作用下能够产生高达10%的大输出应变且具有kHz的高响应频率,有望成为新一代智能驱动与传感材料。过去二十年间,研究者们对Ni-Mn-Ga铁磁形状记忆合金开展了广泛的研究并取得了丰硕的成果。实验研究观测到显著的形状记忆效应主要源于调制马氏体。但是化学当量比Ni2MnGa合金的调制马氏体和2012年之前人们所研究的非化学当量比Ni-Mn-Ga合金的调制马氏体均是非稳定相,它将随温度的降低进一步转变成稳定的非调制马氏体相。由于Ni-Mn-Ga合金的成分与合金的相稳定性和马氏体转变温度密切相关,马氏体转变温度随着e/a比的增加而升高。因此人们希望通过调整合金成分的方法提高e/a比,并在成分区间宽泛的Ni-Mn-Ga合金中获得稳定且转变温度高于室温同时磁性能优异的调制马氏体。但是由于调制马氏体结构长周期的复杂性和实验中测量原子磁矩所面临的困难,相关的研究进展十分缓慢。近年,研究学者利用超空间理论在粉末衍射和仿真的应用中精确地解析出了调制马氏体的晶体结构。基于这一背景,本文使用Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)量子力学计算软件包,在密度泛函理论(DFT)的框架下第一次尝试采用第一原理计算的方法,建立了80个原子的超级胞,研究了化学当量比Ni2MnGa合金和非化学当量比Ni-Mn-Ga合金(Ni2+xMn1-xGa (0.05≤ x≤ 0.25)、Ni2+xMnGa1-x (0.05≤ x≤ 0.10)以及Ni2Mn1+xGa1-x (0.05≤ x≤ 0.20)合金)调制马氏体的结构稳定性和磁性能等。在此基础上,为了便于调制马氏体与奥氏体和非调制马氏体之间的比较,我们也研究了奥氏体和非调制马氏体的结构稳定性和磁性能等。主要创新性工作及成果如下：一、计算了化学当量比Ni2MnGa合金五层调制马氏体和七层调制马氏体的结构参数、形成能、总磁矩和各组成原子磁矩,研究了调制马氏体的相稳定性和磁性能特别是各组成原子磁矩沿c轴的分布及其规律。详细解析了调制马氏体的总磁矩沿超级胞c轴的振荡分布状态,揭示了总磁矩与Ni原子磁矩之间的关系,阐明了Ni2MnGa合金的总磁矩随着从奥氏体到调制马氏体再到非调制马氏体的变化过程而增加的物理机制。二、研究了非化学当量比Ni2+xMn1-xGa(0.05≤x≤0.25)、Ni2+xMnGa1-x (0.05≤x≤0.10)以及Ni2Mn1+xGa1-x (0.05≤x≤0.20)合金中奥氏体、7M马氏体和NM马氏体超结构的富余组成原子间的优先占位方式。揭示了上述三种非化学当量比合金中富余组成原子之间的优先占位方式倾向于彼此远离的规律及其物理本质。三、计算了非化学当量比Ni2+xMn1-xGa (0.05≤x≤0.25)、Ni2+xMnGa1-x (0.05≤x≤0.10)以及Ni2Mn1+xGa1-x (0.05≤x≤0.20)合金中调制马氏体的结构参数、形成能、总磁矩以及各组成原子磁矩,研究了调制马氏体的相稳定性和磁性能特别是各组成原子磁矩沿c轴的分布及其规律。并且系统探讨了Ni-Mn-Ga合金中调制马氏体随合金成分的演化规律,同时进行相应的机理解析。四、计算结果表明富Ni系列合金(Ni2+xMn1-xGa,0.05≤x≤0.25和Ni2+xMnGa1-x,0.05≤x≤0.10)有利于得到相对稳定的NM马氏体相,而适量的富Mn系列合金(Ni2Mn1+xGa1-x,0.10≤x≤0.20)有利于得到相对稳定的7M马氏体相。因此可以在成分区间宽泛的Ni2Mn1+xGa1-x (0.10≤x≤0.20)合金中获得作为稳定相的7M马氏体,并且高Mn含量合金的马氏体转变温度能够满足实际应用的要求。五、揭示了Ni-Mn-Ga合金的成分掺杂引发掺杂原子及其近邻原子磁矩扰动现象与Mn原子环境之间的关系。研究结果表明所分析的原子与其第一近邻Mn原子间的距离减小(“距离效应”)或者所分析原子周围最近邻Mn原子的数量增加(“数量效应”)都将使所分析原子的磁矩增大。上述研究探索了不同成分Ni-Mn-Ga合金中调制马氏体的结构参数,相稳定性和磁性能变化,为实际应用奠定理论基础；揭示了合金磁性能变化的物理本质,为新型磁致形状记忆合金的成分设计和性能优化提供理论支撑。