硅藻土球负载铌酸盐类可见光光催化剂的制备与性能研究

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光催化技术被认为是21世纪最重要的科学技术之一,它能有效利用太阳能,在解决能源短缺和治理环境污染方面有着良好的应用前景。但研究最多的Ti02光催化材料因其禁带较宽,只能对380nm以下的紫外光有响应,使其对太阳光的利用受到了限制,对其进行的一些改性处理仍存在太阳能利用率低、可见光响应范围小等问题。因此,研究合成新型高效的可见光光催化材料,是当前光催化材料研究的重点和热点。其中,铌酸盐类化合物因具有组成和结构可控、物理化学性能优越、光催化活性高等优点,成为颇受人们关注的一种光催化材料,但目前存在生产成本高,制备工艺复杂且难以回收再利用等问题。本文针对上述问题,以无机铌源替代有机铌源,采用改进的溶胶-凝胶法制备硅藻土球负载铌酸盐类可见光光催化剂,简化了制备工艺,降低了制备成本,采用高比表面积,强吸附性能的硅藻土球作为载体使该光催化剂易回收再利用,具有较长的使用寿命。以廉价的无机铌源(Nb205)替代价格昂贵的有机铌源(Nb(OC2H5)5),采用改进的溶胶-凝胶法制备铌酸钾粉体,采用XRD、SEMU、EDS、UV-Visible吸收光谱、激光粒度分析等对材料性能进行了表征,确定了最佳制备工艺条件。最佳制备条件为:Nb205与KOH的质量比为1:7,保温温度为450℃,保温时间为2h,煅烧温度为600℃,煅烧时间为5h。此条件下制备的铌酸钾为钙钛矿型KNbO3,产物纯度较高,对可见光有较强的响应能力;粉体为近似长方体,粒径较小,平均粒径为5.568μm。原硅藻土经预处理后制成球形,以硅藻土球作为载体,采用溶胶-凝胶浸渍法制备硅藻土球负载铌酸钾光催化剂,采用XRD、SEM、EDS等分析手段,以罗丹明B溶液的降解效果为度量,确定了最佳制备工艺条件。最佳制备条件为:浸渍时间3h,煅烧温度600℃,煅烧时间5h。此条件下硅藻土球对KNbO3的负载量达0.166g/g球,其表面均匀分布白色的钙钛矿型铌酸钾(KNbO3)颗粒。空气通入量、溶液初始浓度、光催化剂加入量、溶液pH值、光照强度、光源条件均影响材料光催化降解罗丹明B的效果,降解的最佳pH值为6,适合在弱酸性的条件下处理有机污染物。可见光范围内高压钠灯、高压金卤灯光照3h,降解率分别为89.0%,86.4%,高于最优条件下硅藻土球负载Ce-TiO2光催化剂的降解率84.7%。该光催化剂可以连续使用多次,活性降低后,600℃下煅烧2h可恢复到原来的活性水平,体现出较高的光催化活性和良好的稳定性。负载型光催化材料抗菌杀菌的实验表明,初始菌液浓度、光催化剂加入量、光源条件、光照时间、不同菌种均影响材料的抗菌性能,以太阳光作为光源,光照2h,可将大肠杆菌、金黄色葡萄球菌以及肺炎克雷伯氏菌完全杀死,杀菌率达100%。负载型光催化剂降解甲醛的实验表明,甲醛初始浓度、光催化剂加入量、温度、光源条件、光照时间、气体状态均影响甲醛的降解效果,在最佳光催化反应条件下,普通日光灯光照3.5h,甲醛降解率为87.9%。该光催化剂重复使用多次后,光催化性能基本稳定,经过简单的通风处理后,基本不存在中毒失活现象,是一种比较理想的长效光催化剂。本文制备的硅藻土球负载铌酸盐类可见光光催化剂既充分发挥硅藻土多孔材料的靶向富集作用,加快光催化反应速率,又易于回收再利用,同时,该材料对可见光有着非常好的响应能力,可直接利用太阳光,避免使用成本高,能耗大的人造光源进行光催化反应,降低运行费用,在污水处理、抗菌杀菌、空气净化等方面都具有巨大的应用潜力。
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