【摘 要】
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电致化学发光（electrochemiluminescence,简称ECL）技术由于具有检测速度快、线性范围宽、灵敏度高、背景信号低等优点,在药物分析、环境监测以及生物分子检测等领域受到了研究者们的广泛关注。鲁米诺（luminol）作为经典的有机发光材料,因其氧化电位低、ECL量子产率高、无毒、价格便宜等优点广泛运用于ECL传感器的构建。类石墨相氮化碳（g-C3N4）由于容易制备、稳定性好且具有良
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电致化学发光（electrochemiluminescence,简称ECL）技术由于具有检测速度快、线性范围宽、灵敏度高、背景信号低等优点,在药物分析、环境监测以及生物分子检测等领域受到了研究者们的广泛关注。鲁米诺（luminol）作为经典的有机发光材料,因其氧化电位低、ECL量子产率高、无毒、价格便宜等优点广泛运用于ECL传感器的构建。类石墨相氮化碳（g-C3N4）由于容易制备、稳定性好且具有良好的生物相容性,已成为ECL领域具有发展潜力的发光材料。构建高灵敏度传感器的前提是具有极强的ECL信号,因此提高发光材料的ECL强度极其重要。共反应促进剂信号放大策略具有成本低、操作简单、信号增强效率高等独特的优势。本论文基于luminol与g-C3N4作为发光材料,引入新型共反应促进剂以增强ECL信号,设计了三种超灵敏传感器分别用于谷胱甘肽（GSH）、甲氨蝶呤（MTX）、叶酸（FA）的定量检测。具体研究内容如下:1.基于Fe-Co-Co普鲁士蓝类似物作为luminol/O2体系的共反应促进剂构建ECL传感器用于谷胱甘肽的超灵敏检测本工作将FeyCo3-y[Co（CN）6]2普鲁士蓝类似物（Fe-Co-CoPBAs）作为鲁米诺/溶解氧（luminol/O2）体系的共反应促进剂,加快luminol与共反应试剂O2的ECL反应速率,从而增强发光信号。通过Au与氰基的配位作用合成了Au功能化的Fe-Co-Co纳米复合材料（AuNPs@Fe-Co-Co）。该复合材料可通过Au-N键固载大量luminol,形成luminol-AuNPs@Fe-Co-Co纳米复合物作为传感器的信号探针。该纳米复合物的ECL信号强度约为luminol-AuNPs的41倍。这是由于Fe-Co-CoPBAs具有优异的可逆氧化还原性能,可以促进O2还原产生更多活性氧自由基（ROSs）,进而增强luminol的ECL发射。此外,Fe-Co-CoPBAs具有较大的比表面积,可作为纳米载体固载更多的luminol-AuNPs,进一步增强了luminol的发光。由于谷胱甘肽（GSH）可以作为自由基清除剂,因此对luminol-AuNPs@Fe-Co-Co的ECL响应有较强的猝灭作用。所构建的用于检测GSH的传感器检测范围为1.0 nmol/L～1.0 mmol/L,检测限低至0.11 n M。2.基于ZIF-67@ZIF-8作为g-C3N4/S2O82-体系的共反应促进剂构建ECL传感器用于检测甲氨蝶呤本工作在室温条件下合成了具有核壳结构的沸石咪唑骨架-67@沸石咪唑骨架-8（ZIF-67@ZIF-8）钴锌双金属材料,该材料对类石墨相氮化碳/过硫酸根(g-C3N4/S2O82-)体系的ECL信号有明显的增强效果。在ECL反应过程中,ZIF-8@ZIF-67可以促进S2O82-的电还原,产生丰富的活性中间体SO4·-,从而显著增强g-C3N4的ECL强度。然而,ZIF-8@ZIF-67存在导电率不高的缺点,限制了其作为共反应促进剂对g-C3N4/S2O82-体系发光信号增强的效率。为了解决这一问题,通过静电吸附作用合成了ZIF-67@ZIF-8功能化的氧化石墨烯（ZIF-67@ZIF-8/GO）。ZIF-67@ZIF-8/GO的引入使g-C3N4/S2O82-体系的ECL信号增强了4.8倍。基于甲氨蝶呤（MTX）对该体系的发光信号具有极强的猝灭作用,成功构建了用于MTX浓度分析的ECL传感器,检测范围为1.0 pmol/L至10 mmol/L,检测限低至0.11 pmol/L。本研究为g-C3N4/S2O82-体系的信号放大提供了一种高效、低成本的新方法,对于ECL传感器的设计具有巨大的参考价值。3.基于CoMoO4纳米棒作为C-g-C3N4/S2O82-体系的共反应促进剂构建ECL传感器用于叶酸的检测本工作首次将CoMoO4纳米棒（CoMoO4 NRs）作为羧基官能化的类石墨相氮化碳/过硫酸根(C-g-C3N4/S2O82-)体系的共反应促进剂,CoMoO4的引入可以使C-g-C3N4/S2O82-体系的ECL信号放大约3倍。在CoMoO4的催化下,S2O82-能够电还原生成大量的SO4·-,进而增强发光材料C-g-C3N4的ECL响应。由于叶酸（FA）会与SO4·-发生反应,使SO4·-被消耗,导致C-g-C3N4的ECL信号被猝灭,从而实现FA的定量检测。基于此,所构建的ECL传感器对FA具有良好的分析性能,检测范围为1.0 nmol/L至1.0 mmol/L,检测限为0.20 nmol/L。同时,该传感器也成功运用于人体血清中FA的检测。本研究首次将CoMoO4引入C-g-C3N4/S2O82-体系用于信号放大,进一步拓宽了C-g-C3N4/S2O82-体系在生物分析领域的应用。
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