中空/多孔碳纳米材料的制备及其催化性能研究

来源 :吉林大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:niujd
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
发展可持续、高效的能源转化技术是人类面对的全球主题之一。探索与开发通用且廉价的高性能催化剂是应对能源短缺与环境污染等全球性问题的重要措施。催化剂已广泛应用于工业生产来提高生产效率,比如能源转化、环境催化以及精细化工领域。研究表明,负载型金属催化剂的催化性能与其金属活性组分在载体上的尺寸大小密切相关。亚纳米团簇比纳米级粒子具有更好的催化活性或选择性归因于其金属活性组分在高比表面积的载体上以高度分散的纳米团簇形式存在,可以充分利用催化活性位点,进而提高了催化剂的反应活性和金属原子利用率。为了使金属催化剂上每个金属原子的催化效果达到最佳,将金属以单原子的形式均匀分布在载体上,制备出高活性、高选择性和高稳定性的单原子催化剂。单原子催化作为填补均相催化剂和非均相催化剂之间空白的思想桥梁,迅速成为催化领域的研究前沿,从而进入了非均相催化和均相催化的新时代。纳米催化中,纳米团簇及亚纳米团簇包含多个催化活性中心。而对于单原子催化,金属以单原子的形式均匀单一地负载在金属、金属氧化物、二维材料和分子筛等载体上,以单原子作为催化活性中心进行催化反应。因此,将金属分散成超小纳米微粒、团簇和单原子是提高金属使用效率和催化反应活性的有效策略。我们之前建立了一种新型的用于制备中空聚合物纳米结构的方法。该方法基于“配位竞争诱导聚合”(CCIP)的机理,通过边拆解边聚合的方式实现中空聚合物纳米结构的构筑。该方法设计新颖、思路巧妙、制备条件温和,为构筑一系列基于聚合物的中空结构提供了研究平台。基于此,我们通过对该方法的反应条件进行调控和掺入金属离子,实现了对所制备的中空聚合物纳米结构的功能化。本论文以开发具有优异催化性能的氮掺杂的碳基材料为目的,通过掺杂引入催化活性位点进而控制纳米微粒的大小进行探讨,为进一步实现催化剂在工业生产中的规模化应用提供研究基础。第二章中,我们通过CCIP策略制备了超小型贵金属钯纳米颗粒(Pd NPs)的氮掺杂的中空碳纳米笼结构(Fe3O4/Pd@C NCs)。利用聚多巴胺(PDA)为碳源,Pd与N之间的配位相互作用可以阻止Pd NPs的聚集,从而有助于形成超小型Pd NPs,提高贵金属原子的利用率。结合Pd NPs的独特性质以及Fe3O4 NPs具有较强的磁性利于材料回收利用,我们以硼氢化钠(NaBH4)为还原剂,对4-硝基苯酚(4-NP)进行还原,研究了复合材料的催化性能以及催化稳定性。这种复合纳米笼结构为制备一系列较强催化性能的碳基中空纳米结构提供了思路和平台。在第二章工作的基础上,我们尝试进一步将金属原子的尺寸减小,能够达到单原子的理想状态。第三章中,我们报道了通过CCIP策略,精确控制得到氮掺杂的多孔碳上负载的单原子铁(Fe-ISAs/p-CN)催化剂。Fe(acac)3既作为铁源又作为氧化剂,将ZIF-8拆解同时促进吡咯的聚合,利用吡咯中N和Fe的配位作用在热解过程中,有效地避免了铁原子的团聚,形成了单个Fe原子。该催化剂具有良好的ORR性能和循环稳定性。相比于贵金属催化剂具有大规模商业应用的前景。
其他文献
介绍了通过计算机网络技术将船舶电力管理系统与机舱监控系统综合一体的运用,分析了该系统的运行可靠性,并提示了设计时应注意的问题.
矿产资源是确保国民经济可持性发展的重要物质基础,其中依靠锰矿资源所生产的锰金属是一种重要的战略物质。在生产实践找矿中应尽可能采用新技术、新方法,降低探矿成本,加快
为了建立肉产品中鸭源成分的现场快速检测技术,根据动物种间特异性的原则,筛选出一对品种特异的PCR引物,在此引物扩增片段的基础上,设计了环介导等温扩增(LAMP)引物序列,能特
在日常生活中我们所接触的许多信息都是以文本存储的形式进行传播的,如博客、微博、网页等。由于大数据时代的到来,让Internet上的文本数据量呈几何指数递增。这些文本数据中绝大部分都是以非结构化的形式存储的,但它们却包含着很多有用的潜在信息。如何从这些文本数据中迅速并高效的获取有用的潜在信息,就需要使用数据挖掘技术。聚类是指通过某种规则来发现数据集中的潜在分组,且这些分组中的数据对象拥有较高的相似度
随着集成电路(Integrated Circuit,IC)工艺技术不断的更新换代,集成电路被广泛运用于各关键领域的电子部件。因此,集成电路的信息安全性逐渐受到人们的关注,也成为集成电路相关
文章首先介绍了桩基的相关规定及设计要求,接着讲解了超流态砼基桩的布置技巧,最后详细介绍了超流态砼桩基的施工技术。对建筑同仁有个借鉴参考的价值。
目的:观察伴和不伴脑血管痉挛的蛛网膜下腔出血患者脑脊液与血浆中ET和CGRP浓度的变化。方法:根据是否合并脑血管痉挛,将47例蛛网膜下腔出血患者分为脑血管痉挛组和非痉挛组。病