曝气塔中气—液传质及对臭氧高级氧化动力学的影响

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自然界及工程中实际流体的流动几乎都是多相流。在环境工程的“三废”处理以及化工生产领域,多相流的研究更具有重要意义。废水处理过程是一个典型的多相流体系,往往伴随着流体混合、传质以及生化反应。因此多相流体系的流态、传质及反应动力学能直接影响到废水的生物处理效果。本研究分为两部分,分别考察了曝气塔反应器中多相流体系的流态、传质特征以及高级氧化过程的反应动力学。针对分散填料曝气塔中多相流的流态与传氧过程,研究了布气方式以及海绵和陶粒两种填料对于体系的气含率εg、流态以及气-液传质性能的影响。在表观气速U范围(0.01~0.18 m/s)内观察到81孔布气板(Φ1 mm)体系出现三个明显相区,孔数过少(25孔),或者孔间距较小(225孔)均没有明显过渡区,在湍流区(U>0.118 m/s)三种布气板的气含率没有明显差别。海绵填料体积分数εs<25%时体系的气含率没有明显变化,35%时气含率下降且过渡区提前出现。在非均相区,海绵填料明显提高了体系的传质系数kLα。陶粒填料降低了气含率,固含率对εg的影响差别不明显,同时降低了多相流体系的kLα,且随着固含率的增加kLα降低。对比多种操作条件,单位体积空气传氧能力kLα/εg无明显差别,但在81孔布气板的过渡区kLα/εg出现一个明显的极小区间,说明过渡区传氧效率较低。在特定的实验操作条件下,kLα/εg较为稳定,这为深入理解两种气泡群体的共存体系在传氧性能方面各自的权重,提供了重要的量化参考。废水的两相或多相流曝气臭氧处理技术既是一个涉及化学反应的高级氧化过程,同时也是一个相间物质传递过程。实验以亚甲基蓝(Methylene Blue trihydrate,简写为MB)模拟染料废水,以染料废水的臭氧脱色为例,研究了多相流反应器高级氧化过程动力学,考察了活性炭、缓冲条件下的pH值以及羟基自由基(·OH)捕获剂对染料脱色行为的影响。试验结果表明,染料MB的臭氧氧化脱色过程符合伪一级动力学。活性炭的相界面催化作用能够促进染料的脱色,当颗粒状活性炭(Granular Activated Carbon,简写为GAC)投加量由3g/L增大至15 g/L时,脱色速率呈现增大的趋势,且粉末状活性炭(Powdered Activated Carbon,简写为PAC)催化脱色能力更强。缓冲条件下的pH增大,脱色速率明显加快,而且添加活性炭(>9 g/L)比自由基较活跃(pH=12.7)时的脱色速率常数k提高了一倍。强碱性(pH=12.7)缓冲条件下加入足够量(0.003 mol/L)羟基自由基捕获剂,结果表明HCO3-捕获自由基的能力强于叔丁醇,但碳酸氢盐体系的臭氧消耗率却比叔丁醇体系的低。
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