掺氮二氧化钛/炭纳米纤维异质光催化剂的制备及其性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:c546852942
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二氧化钛(TiO2)光催化剂具有无毒、稳定、价廉、以及能在常温下光催化降解多种有机物等特点,因此在污水和废气处理等环境领域中具有广阔的应用前景。但是,锐钛矿型TiO2只能被波长小于387.5 nm的紫外光所激发,并且TiO2纳米颗粒在处理液相污染物时容易团聚、沉淀和流失,从而极大地限制了TiO2光催化剂的大规模应用。对TiO2进行掺杂改性和负载固定,是拓宽其光谱响应范围和消除TiO2纳米颗粒处理液相污染物所面临缺陷的有效途径。本论文采用静电纺丝法制备了TiO(OAc)2/PAN杂化纳米纤维,并通过后续的热稳定化、氨化和焙烧处理,制备了一种新颖的掺氮二氧化钛/炭纳米纤维(TiO2-xNx/CNFs)异质光催化剂。纳米纤维的形貌结构、晶相结构和化学组成的变化分别用TEM、FESEM、XRD、FT-IR、EDX和XPS等进行了表征分析,而TiO2-xNx/CNFs的光谱响应范围和光催化活性则分别用UV-Vis吸收光谱和对亚甲基蓝溶液的光催化降解进行了测试分析。结果得出,TiO(OAc)2均匀且有序地分布在PAN纳米纤维中,并且使PAN纳米纤维的直径从350~500 nm减小到250~400 nm。经过热稳定化后,电纺TiO(OAc)2/PAN纳米纤维的表面变得光滑,并且由于物理和化学收缩,纤维的直径减小至200~300 nm。经过氨水预处理和焙烧后,稳定化TiO(OAc)2/PAN纳米纤维的直径进一步地减小至100~250 nm。在400℃焙烧下,无定形钛氨络合物将开始转变为锐钛矿型TiO2-xNx,并迁移到纳米纤维的表面上。在600℃焙烧下,25 wt.%左右的锐钛矿型TiO2-xNx纳米颗粒均匀地分布在高度取向排列的CNFs表面上,TiO2-xNx的平均粒径大小为20 nm左右;而将温度升高到800℃后,CNFs的表面上会形成大量的微孔和中孔,但是锐钛矿型TiO2-xNx会完全转变为不具有光催化活性的金红石型TiO2-xNx,TiO2-xNx的粒径则增大为30~50 nm。由于TiO2-xNx具有明显拓宽的光谱吸收范围和增强的光催化活性,其中光吸收阈值从390 nm红移至500 nm左右,以及纳米纤维的巨大比表面积(130 m2/g)、孔隙率(0.34 cm3/g)和吸附性能,在600℃下焙烧的TiO2-xNx/CNFs异质光催化剂在紫外光和可见光下均具有优异的光催化活性,比TiO2/CNFs、TiO2-xNx和TiO2粉体的光催化效率都要高。
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