科技发展对光学元件的加工精度和表面质量提出了越来越高的要求，作为一种重要的光学元件制造方法，纳米机械加工技术在光学工程领域应用日益广泛。然而缺乏对纳米机械加工机理尤其是材料去除机理的理解严重制约着纳米机械加工质量的提高。有机玻璃（PMMA）具有良好的光学、力学和机械性能，是加工各种高精密光学元件的重要材料之一，对其纳米机械加工材料去除行为的理解和控制非常重要。作为典型的非晶态高聚物，PMMA的物理、力学性能与金属、玻璃等材料有较大差异，纳米机械加工中材料去除机理尚未被完全揭示。分子动力学从研究微观粒子的运动规律出发，能够对许多实验中无法观察，宏观理论难以理解的现象做出一定的微观解释，是研究纳米机械加工机理的一种重要手段。本文分别对PMMA珠簧模型和全原子模型的纳米刻划过程进行了分子动力学模拟。针对珠簧模型，对其纳米刻划过程中材料堆积、力、局部温度进行了分析，研究了PMMA在不同温度下材料恢复性能以及不同刻划参数下纳米刻划材料去除行为。结果表明：刻划区域局部温度达到了玻璃化转变温度Tg，说明刻划区域材料可以以塑性方式去除。当工件整体温度接近或超过玻璃化转变温度Tg时，PMMA材料恢复更明显。切向力、法向力和摩擦系数均随刻划深度增大而增大。刻划速度影响主要体现在材料堆积高度、热软化效应、应变率强化三个方面。此外，压头和聚合物工件之间的作用强度越强，切向力和摩擦系数越大。针对全原子模型，主要从分子链运动变化角度对模拟结果进行了分析，并在力、摩擦系数方面与珠簧模型模拟结果进行了类比和验证。研究表明：分子链间相对运动和分子链内部结构变形是PMMA受到外力作用后的两种主要变形机制。刻划深度较浅时的材料去除主导方式为耕犁，对应分子链的变化主要为链内部结构变形；刻划深度增大后，材料去除主导方式为切削方式，主要表现为大量分子链间相对运动。温度越高，分子链的长程运动力越强，材料越容易被去除。刻划速度越大，更多的分子链被去除形成材料堆积。压头与工件之间作用强度越大，材料堆积越多，更多的分子链粘附于压头表面，导致切向力和摩擦系数显著增大。