稀土掺杂BiVO4发光材料的制备、性能及应用研究

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaomai1212
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稀土掺杂发光材料由于具有独特的发光特性,在节能照明、新能源、新光源、液晶显示、医学成像、现代农业、军事工业等领域得到了广泛的关注。钒酸铋(BiVO4)作为一种典型的环境友好型氧化物,是一种低对称性的基质材料,在掺杂剂周围具有高度不对称的晶体场,有利于增强镧系稀土离子的4f→4f禁戒跃迁。因此,BiVO4有望成为一种高效发光的基质材料。同时,由于BiVO4基质本身具有无毒、高化学稳定性和热稳定性等特点,有望在光学温度传感、生物成像等领域具有广泛的应用前景。本文具体研究内容以及研究成果如下:(1)采用高温固相法制备了多种稀土离子掺杂的BiVO4新型上转换发光材料。在近红外光激发下实现了高效的上转换发射,并展现出优异的温度传感性能。该实验选择Er3+/Tm3+、Yb3+/Er3+和Yb3+/Tm3+离子共掺杂BiVO4荧光粉,获得具有高颜纯度的红、绿、蓝三基色发射。在最佳掺杂浓度下,BiVO4:8%Yb3+,1 8%Er3+荧光粉的上转换量子效率高达2.9%。此外,采用荧光强度比技术展示了 BiVO4:Er3+,Tm3+荧光粉的非接触温度传感特性。结果表明,在980nm激发下,473 K时,最大绝对灵敏度高为≈70×10-4 K-1。并且在333-493 K的宽温度范围内,具有60×10-4 K-1以上的高稳定灵敏度。此外,在更安全的1550 nm波长下,该样品的最大绝对灵敏度为56×10-4 K-1。在980 nm和1550 nm激发下,293 K时,BiVO4:Er3+,Tm3+荧光粉的相对灵敏度约为1.1%K-1。这些结果表明,BiVO4半导体氧化物可作为一种新型基质材料,实现高的上转换发射效率并具有优异的热传感性能,证明其在显示、非接触式温度传感器、防伪等领域具有潜在的应用前景。(2)发展了一种新的溶剂热法,合成了近红外发射的BiVO4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒。该方法以油酸和甲醇为溶剂,替代了传统溶剂热法使用的具有强氧化性、强酸性、强腐蚀性的硝酸溶液,有利于环保和生物应用。所得BiVO4:Yb3+,Tm3+样品的平均粒径约为≈164 nm。在980 nm的近红外激发下,BiVO4:Yb3+,Tm3+样品发射出较强的近红外发射(796 nm),并伴随极弱的蓝光发射。这是由于BiVO4的带隙约为≈2.2 eV,使得高能可见光发射被BiVO4半导体基质吸收。因此,由近红外激发得到单一强近红外发射的BiVO4荧光粉可成为高分辨率生物组织深部成像的理想探针,之后将其应用于生物成像。首先,细胞毒性实验结果表明,当BiVO4:Yb3+,Tm3+浓度为0.2mg/ml时,HeLa细胞的细胞毒性可忽略不计,当剂量达0.5 mg/ml时,细胞存活率仍接近90%。因此,在生物成像实验中,采用0.5 mg/ml BiVO4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒与大型水蚤和斑马鱼进行培育,在大型水蚤的食道、盲囊和肠道以及斑马鱼的卵黄囊处显示出明亮的近红外发射,且没有任何背景荧光,展示了 BiVO4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒优异的体内荧光成像能力。因此,采用新的溶剂热法成功制备了 BiVO4上转换发光纳米颗粒,并探索其在生物成像领域的应用,成为生物应用领域一种潜在的新型荧光探针。(3)采用高温固相法制备了 BiVO4:Nd3+近红外荧光粉。在近红外(808nm)激发下实现高效的近红外发射(872nm)。通过改变Nd3+离子掺杂浓度,探究了Nd3+离子掺杂浓度与BiVO4:Nd3+近红外荧光粉发光强度之间的依赖关系,发现当Nd3+离子掺杂浓度为2%时,其近红外发射最强。之后,在最佳掺杂浓度下,对BiVO4:2%Nd3+近红外荧光粉的量子效率进行了测试,其量子效率为1.96%。
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