18-冠-6功能化石墨烯的制备及其吸附锶性能的研究

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高放废液(HLLW)的处理处置是核燃料循环中的关键环节之一,也是一个世界性的难题,对核电的可持续发展具有重要意义。HLLW中含有大量放射性核素,其中,90Sr虽半衰期短,但衰变过程中会释放大量热,是影响固化体安全处置最危险的元素之一。若能将其分离,不但能减少固化体的体积、缩短冷却时间和储存年限,还能简化地质处置工艺、节约成本。因此,如何安全高效的分离HLLW中的Sr(II)成为核废物处理领域富有挑战的课题之一。本文以氧化石墨烯为基体,通过化学接枝技术,将18-冠-6功能化至石墨烯的表面,研究其吸附Sr(II)性能。主要内容如下:(1)采用硝化和氨化反应,成功将氨基功能化至苯并18-冠-6和二苯并18-冠-6的苯环上,并采用FT-IR和ESI-MS表征其分子结构。以氧化石墨烯为基体,采用羧基和氨基的缩合反应,将18-冠-6接枝到石墨烯的表面,成功制备两种18-冠-6功能化石墨烯。以18-冠-6的接枝量为指标,优化18-冠-6的用量和反应时间,并采用SEM、TEM、Raman和元素分析等手段表征了18-冠-6功能化石墨烯表面物理化学性质,苯并18-冠-6功能化石墨烯(AB18C6/GO)和二苯并-18-冠-6功能化石墨烯(DADB18/GO)中18-冠-6的接枝量分别达到2.12mmol/g和3.11mmol/g,功能化后石墨烯仍保持良好的片状结构。(2)系统研究了硝酸浓度、反应时间、Sr(II)的初始浓度、温度、吸附剂用量和共存阳离子对AB18C6/GO和DADB18/GO吸附Sr(II)性能的影响,并探讨了其吸附动力学、热力学和等温吸附模型。AB18C6/GO和DADB18/GO对Sr(II)的最佳吸附酸度分别为3.0 mol/L和4.0 mol/L,吸附平衡时间分别为36h和48h,对Sr(II)的饱和吸附容量分别高达243.12mg/g和534.76mg/g。吸附过程符合准第二动力学模型和Freundlich吸附模型,且化学结合能介于8~16 kJ mol-1,即说明对Sr(II)为化学吸附;吸附热力学函数表明吸附过程是自发和吸热的。当Cu(II)、Cs(I)、Hg(II)、U(VI)、Na(I)、Ba(II)、Ni(II)和La(III)共存时,AB18C6/GO和DADB18/GO对Sr(II)具有较好的选择性吸附性能。本论文为我国高放废液中的释热元素Sr的处理提供了参考,并为HLLW中的其他元素的提取奠定了一定的基础。
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