二氧化碳（CO₂）的有效捕获和低碳烯烃/烷烃（C₂H₆/C₂H₄和C₃H₆/C₃H₈）的高效分离,对于实现化工行业的节能减排目标有着重要的现实意义,也是当前化工分离科学与技术的热点课题。本文设计合成了几种高效的金属-有机骨架材料,探究其CO₂捕获,及其烯烃/烷烃的吸附分离性能。主要涉及几种MOFs材料的合成与表征,及其对CO₂/CH₄,CO₂/N₂,C₂H₆/C₂H₄和C₃H₆/C₃H₈吸附分离的研究。本论文的研究内容属于化学工程和材料化学相互交叉的研究领域,具有重要的科学研究价值和实际意义。本文研究了MOF-505@GO的制备及其对CO₂/CH₄/N₂吸附性能。选取MOF-505和氧化石墨（GO）复合制备水汽稳定的MOF-505@GO复合材料。在298 K和100 k Pa时,MOF-505@5GO的CO₂吸附量为3.94 mmol/g,CO₂/CH₄和CO₂/N₂吸附选择性分别为8.6和37.2;与MOF-505相比,CO₂吸附量提高了37.3%,CO₂/CH₄和CO₂/N₂选择性分别提高了13.2%和33.8%。本文提供了基于GO的强色散作用力和空间位阻的协同效应,将MOFs和GO复合制备MOF@GO复合材料,实现色散力和不饱和金属位点的增加,提高CO₂吸附分离的一种策略。本文研究了水汽促进PCN-250增强吸附CO₂性能和机理。PCN-250（Fe₂Co）骨架中部分Co²⁺离子取代骨架中Fe³⁺离子,有利于提高其对CO₂的吸附分离性能。值得一提的是,H₂O能够促进PCN-250（Fe₃）和PCN-250（Fe₂Co）对CO₂吸附产生正面效应,在RH 50%潮湿条件下,CO₂吸附量分别提高了54.2%和68.9%;当湿度增加到RH 90%,PCN-250（Fe₃）和PCN-250（Fe₂Co）的CO₂吸附量仍然分别提高了43.7%和70.2%。分子模拟揭示,H₂O分子能够吸附在PCN-250骨架结构中μ₃-O含氧官能团上,这些配位H₂O分子能够充当“钳子”作用,提高其对CO₂的吸附作用力。这是本文的创新之处。本文研究了一种优先吸附乙烷的PCN-250材料及其乙烷/乙烯的吸附分离性能和机理。在298 K和100 k Pa下,PCN-250的C₂H₆和C₂H₄吸附量分别为5.21和4.22mmol/g,C₂H₆/C₂H₄（1:15和1:1）的吸附选择性为1.9。固定床吸附透过实验表明:PCN-250能够实现优先吸附裂解气中低浓度的C₂H₆进而实现纯化C₂H₄目的。分子模拟表明:PCN-250骨架的小孔和C₂H₆之间的更强的范德华作用力的协同作用是实现C₂H₆/C₂H₄吸附分离的关键因素,对设计优先吸附C₂H₆的MOFs提供理论指导。本文研究了柔性且温敏的CPL-1吸附分离丙烯/丙烷性能。在273 K和100 k Pa时,CPL-1孔道对C₃H₆分子选择性开孔,但是对C₃H₈不能发生开孔。而在298 K时,CPL-1对C₃H₆和C₃H₈都仅为表面吸附。利用CPL-1的温敏开孔特性,在273 K时,利用C₃H₆选择性开孔效应实现C₃H₆/C₃H₈高效分离,在298 K时,可以实现CPL-1材料对C₃H₆的有效脱附再生。分子模拟表明CPL-1中的羧基官能团能够和C₃H₆的氢原子形成氢键进而诱导CPL-1开孔,实现C₃H₆/C₃H₈分离。本文研究了层柱状的金属-有机骨架材料吸附分离丙烯/丙烷性能。层柱状结构的[Zn₂（5-aip）₂（bpy）]·（DMF）·（H₂O）₂（Zn-aip-bpy）中不饱和金属Zn位点和C₃H₆分子之间的π络合作用力是分离C₃H₆/C₃H₈的关键因素。在298 K和100 k Pa下,样品Zn-aip-bpy的C₃H₆吸附量为1.91 mmol/g,C₃H₆/C₃H₈吸附选择性高达19.8,其C₃H₆/C₃H₈吸附选择性远超绝大多数的MOFs材料。材料Zn-aip-bpy不但可以实现在室温条件下C₃H₆/C₃H₈混合气的动态吸附分离,而且可以在20 min内实现完全脱附,具有良好的循环再生性能。