利用半导体光催化技术,将太阳能转变为氢能是缓解能源危机和环境污染的重要途径。石墨相氮化碳半导体光催化剂由于具有二维的π共轭结构、合适的能带结构、可见光吸收和制备简单等优点,因此其被广泛应用于光催化分解水制氢研究。然而,由富氮前驱体直接焙烧制备的石墨相氮化碳存在着可见光吸收不足、光生电子-空穴对复合严重、电子导电性低和比表面积小等缺点。尤其是光生电子和空穴的快速复合导致了石墨相氮化碳在光催化反应中表现出缓慢的反应动力学和较低的表观量子效率。因此,本论文主要是通过元素掺杂、微纳结构构筑与异质结构建三种策略制备了高光催化活性的石墨相氮化碳基光催化体系。通过深入分析材料本征结构、微观形貌和能带结构对光生载流子迁移和分离的影响,为改善光催化剂的光生载流子传输与分离提供重要的理论依据。通过简单的一步共缩聚法合成了苯环和氧共掺杂的石墨相氮化碳纳米片光催化剂。通过一系列表征测试揭示了苯环作为端基引入石墨相氮化碳骨架中,氧原子通过替代七嗪环中的氮原子掺杂进石墨相氮化碳结构中。苯环和氧共掺杂的石墨相氮化碳纳米片的厚度仅为4.0 nm。催化实验结果表明,苯环和氧共掺杂的石墨相氮化碳纳米片表现出最高的分解水产氢活性7.394 mmol g-1 h-1,是本征氮化碳样品的7.67倍。这一高活性主要来源于以下两个方面:（1）薄的纳米片结构,缩短了光生载流子从体相迁移至表相的距离,减小了层间电子传输阻力,促进光生载流子的分离与迁移;（2）苯环和氧掺杂的引入,在石墨相氮化碳结构中构筑了给体-受体体系,建立了偶极内建电场,减小了层内电子传输阻力,从而有效地抑制了光生载流子的复合。本研究不仅提出了一种构筑给体-受体体系修饰的石墨相氮化碳纳米片光催化剂的简单策略,也深入研究了给体-受体体系对光生载流子迁移与分离的影响。采用前驱体自组装和高温焙烧法,合成了苯环桥连的中空多孔石墨相氮化碳微球光催化剂。对其结构分析发现苯环是通过替代桥连七嗪环的氮原子引入石墨相氮化碳结构中的。SEM和TEM电镜表明前驱体自组装法合成的石墨相氮化碳具有中空多孔微球结构。中空多孔微球的构建,促进了传质与扩散,同时使得入射光发生多次折射,增强了光催化剂的光吸收强度。更高的聚合度使得石墨相氮化碳的导带电势更负,使导带中的电子具有更强的还原能力。紫外-可见吸收光谱显示了由于桥连苯环的引入,石墨相氮化碳的可见光吸收范围明显拓宽。稳态荧光、瞬态荧光光谱和光电化学测试结果表明,中空多孔微球结构的构建和苯环的引入有效的促进光生空穴和电子的分离与迁移,同时提高了光催化剂的电子导电性。理论计算结果表明桥连苯环的引入,不仅保证了石墨相氮化碳结构的平面连续性,也使得石墨相氮化碳具有空间分离的HOMO和LUMO轨道,从而在本质上抑制了光生空穴和电子的复合。因此,苯环桥连的石墨相氮化碳微球的光催化分解水产氢活性提高到本征石墨相氮化碳的48.42倍。通过高温焙烧和溶剂热反应合成了化学键连的氧掺杂氮化碳/氮化碳Z-scheme异质结光催化剂。采用XRD、FT-IR、XPS、固态13C核磁和有机元素分析证实了客体氧掺杂的氮化碳与主体石墨相氮化碳表面形成了新的C–N化学键,从而实现了氧掺杂氮化碳在主体石墨相氮化碳表面原位生长。紫外可见漫反射吸收光谱表明氧掺杂氮化碳的引入,拓宽了石墨相氮化碳基光催化体系的可见光吸收范围;瞬态荧光光谱、光电流和欧姆阻抗测试结果证实了异质结界面间的C–N化学键减小了光生载流子在异质结界面的传输阻力,促进了光生载流子在界面处的传输,延长了光生载流子寿命。对光催化机理进一步研究发现,氧掺杂氮化碳/氮化碳异质结属于直接Z-scheme异质结,这不仅促进了光生载流子的在氧掺杂氮化碳和石墨相氮化碳间的空间分离,而且还保持了光催化体系中光生电子和空穴的高还原氧化电势。结果表明,化学键连的氧掺杂氮化碳/氮化碳异质结可见光分解水制氢性能提升到本征石墨相氮化碳的12.4倍。这一工作为构建化学键连的石墨相氮化碳基直接Z-scheme异质结材料提供了新的理解。