随着抗生素药物生产量和使用量的不断增加,水体中抗生素污染问题日趋严重。进入自然水体中的抗生素会诱导耐药菌以及耐药基因的出现,对人类以及其他生物的生命健康产生威胁,因此如何有效去除水体中的抗生素已成为水环境亟待解决的关键问题之一。其中诺氟沙星（NOR）因具有芳香环和杂原子组成的稳定结构而难以被光解和生物降解。高级氧化技术可以借助产生的强氧化性自由基催化降解抗生素,其中类Fenton法由于p H适用范围宽,不易造成二次污染受到了更多的关注。类Fenton技术的关键是研究开发高效稳定的催化剂。金属有机框架Fe-MIL-101因具有孔径丰富,比表面积大,丰富的铁位点以及较高的化学稳定性等特点,在有机污染物的去除方面有着十分令人期待的潜力。但是由于其金属位点都处于高价态且多数被配体遮蔽等原因,对H2O2的活化效率较低,因此本研究通过优化铁的配位结构,提升Fe-MIL-101对H2O2的活化能力从而实现高效稳定降解水体中的抗生素,主要研究内容如下:1、电子不均匀分配的Fe/Ce-MIL-101对NOR的高效去除及机理研究。我们通过在合成过程中引入金属离子Ce合成了双金属有机框架Fe/Ce-MIL-101,构造了Fe-O-Ce不对称配位结构。这种不对称配位结构会引起电子不均匀分布,从而增强Fe/Ce-MIL-101与H2O2之间的亲和力。此外,比起Fe-MIL-101,Fe/Ce-MIL-101中的Fe活性位点和H2O2之间有更多的电子转移数。通过实验发现,在60 min内Fe/Ce-MIL-101对NOR的降解效率达到了94.8%,在180 min后可以实现完全去除,并且TOC的去除也达到了66.2%。根据计算结果以及降解取样的测试,在Fe/Ce-MIL-101/H2O2的反应体系中,NOR主要通过哌嗪环开环和醛酮基转化两种途径进行,并且处理结束后剩余的中间体几乎没有对环境的毒性影响。另外,这种催化剂还具有高稳定性,在5次循环后降解效率没有明显降低。令人兴奋的是这种催化剂对双酚A和磺胺二甲嘧啶都有高去除率,并且在实际废水中对NOR仍保持高去除率,因此这种催化剂实际应用潜力巨大。2、H2还原的富氧空位FeII/FeIII-MIL-101高效降解NOR及其机理研究。我们还通过将Fe-MIL-101进行简单地H2气氛下的热处理来获得一种含有混合价态FeII/FeIII和缺陷的高效催化剂FeII/FeIII-MIL-101。这种催化剂在80 min内可以对NOR实现完全的去除。且受溶液初始p H的变化并不十分明显,因此可以适用于广泛的p H范围。另外,FeII/FeIII-MIL-101同样具有良好的稳定性,在5次循环后仍保持有93.5%的去除效率。同样,这种富有缺陷的混合价态催化剂对于双酚A、磺胺二甲嘧啶和罗丹明B也表现出高效的降解性能。这种催化剂高效的降解性能主要是由于热处理带来的位点暴露以及热还原产生的FeII位点与H2O2快速作用产生·OH等原因,而且氧空位同样扮演着重要的角色,这种富电子的位点不但可以活化H2O2,也可以通过向FeIII位点转移电子加速FeIII还原为FeII的过程。在这种活性金属位点与氧空位协同作用之下,让FeII/FeIII-MIL-101获得了极为优异的降解性能。