论文部分内容阅读
过去的几十年里,大量的可用水资源被工业废水污染,数以千万的人缺少可用水资源,人类的健康正受到大量水污染的威胁。半导体光催化技术有着降解效率高、无二次污染等优点,在维持生态环境领域有着广泛的应用前景。其中,ZnO纳米材料因与TiO2光催化机制和禁带宽度相似收到了广泛的研究。但是ZnO光催化剂仍存在以下问题:第一,ZnO的禁带宽度为3.37 eV,只能吸收太阳光中的紫外光,限制了其在实际污水处理中的应用;第二,ZnO吸收光子能量产生的光生电子空穴对易复合,这极大地降低了光催化效率;第三,使用ZnO作为光催化剂不易回收,会造成二次污染。针对以上问题,本文通过水热法和溶胶凝胶法制备了不同的ZnO基复合材料,以提高ZnO的光催化活性。主要研究内容如下:(1)通过水热法制备ZnO/ZnS片状光催化剂,将其用于在紫外光和太阳光的照射下降解甲基橙。本部分研究了不同硫化时间对ZnO/ZnS以及不同pH对ZnO降解甲基橙的影响。研究结果表明硫化时间为6 h的ZnO/ZnS紫外光和太阳光下的光催化效率均最高,分别为73.6%和66.7%。随着溶液pH的增大,ZnO紫外光照射下降解甲基橙的降解率增大,在pH为12时,达到最高66.7%。(2)采用溶胶凝胶法制备了Fe-ZnO/ZnS纳米材料。实验结果表明,Fe是以2+价的形式掺入ZnO晶格,所制备的Fe-ZnO/ZnS纳米材料在可见光区有着很强的吸收特性。太阳光照射下降解亚甲基蓝的降解率的顺序均为:Fe-ZnO/ZnS>Fe-ZnO>ZnO。Fe-ZnO/ZnS纳米材料对亚甲基蓝的降解率为85.7%。另外,讨论了Fe-ZnO/ZnS纳米材料的光催化机理,其光催化活性的增强得益于掺入的Fe2+离子和ZnS与ZnO之间形成的异质结构。(3)以硝酸锌、硝酸铁和柠檬酸为原料合成了不同Fe浓度的Fe3O4/ZnO/ZnS复合光催化剂。实验结果表明所制备的10%-Fe3O4/ZnO/ZnS复合光催化剂在太阳光下的光催化活性最高,其在太阳光下对甲基橙和亚甲基蓝的降解率分别为79.5%和75.3%,并且循环使用3次后对甲基橙和亚甲基蓝的降解率仍在65%以上。Fe3O4/ZnO/ZnS光催化性能的提高得益于在反应中进入ZnO晶格的Fe3+离子和ZnO与ZnS形成的异质结构。而Fe浓度的增加会降低Fe3O4/ZnO/ZnS的光催化活性。