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石墨烯因其超大的比表面积、超快的载流子迁移率和超强的机械强度而被认为是理想的柔性超级电容器电极材料。但由于石墨烯片层间存在强的范德华力,导致石墨烯易团聚,比表面积远远低于理论值,导致其电容性能较低。通过在石墨烯片层间引入赝电容材料,可以防止石墨烯堆叠的同时提高其电容性能。本论文先将氧化石墨烯水溶液(GO)与尿素混合,然后再慢慢滴加一定浓度的对苯二胺(PPD),有效避免PPD直接与GO混合导致氧化石墨团聚的问题,再结合低温自组装法、冷冻干燥-水热还原法和冷冻干燥-热还原法,制备得到多种柔性氮掺杂石墨烯膜电极材料,并详细研究其电化学电容性能。具体工作包括以下三个方面:(1)以GO、尿素和PPD为原料,低温自组装诱导GO凝胶化成型,慢慢低温干燥,得到GO/尿素/PPD复合膜,然后将其浸泡到氢碘酸溶液中过夜,充分洗涤,最后165℃处理一个小时,制备得到氮掺杂的柔性石墨烯膜。尿素的加入避免了PPD诱导GO凝聚,在干燥成膜过程中形成的尿素和PPD微晶作为模板调节复合膜的微观结构。为了和纯石墨烯膜(rGO)对比,我们采用两电极测试系统,在1 M硫酸电解质中,分别研究其电化学电容性能,结果表明,有尿素和PPD同时存在制备的柔性N掺杂石墨烯膜的电容性能有了很大的提高,当扫速0.5 mV S-1时,其质量比电容值达到430 F g-1;在功率密度为100.42 W kg-1时,最大能量密度可以达到8.96 Wh kg-1;在能量密度为7.92 Wh kg-1时,最大功率密度可达到1.70 kW kg-1。此外,所制备的柔性N掺杂石墨烯膜有优异的循环稳定性,在10000个循环后,它的电容值可以保留原来的85%。这种制备方法可以作为高性能柔性氮掺杂石墨烯膜新途径。(2)依次将一定量的GO、尿素和PPD水溶液的混合超声混匀,冷冻干燥,压成膜,然后140℃水热还原反应12小时,洗涤,干燥,制备得到柔性N掺杂的石墨烯膜。尿素的加入避免了PPD诱导GO团聚。在冷冻干燥过程中形成尿素和PPD微晶均匀的分散于氧化石墨烯骨架中,避免了压制氧化石墨烯成膜过程中,导致其片层堆叠的现象。以其为电极材料组装成电容器,采用两电极法,在1 M硫酸电解质中,当0.5 mV S-1扫速时,最佳的N掺杂柔性石墨烯膜质量比电容值可以达到352.1 F g-1。最大的能量密度能达到7.21 Wh kg-1,最大的功率密度能达到1.70 kW kg-1。而且10000周期循环后,其比电容值可以保留初始电容的92.4%。(3)将GO、尿素和PPD的混合物充分超声混匀,冷冻干燥,压制成膜,在马弗炉中400℃加热2小时。制备得到N掺杂的柔性石墨烯膜。冷冻干燥保持了混合物内部结构的完整性和分散均匀性。对所制备的柔性氮掺杂石墨烯膜结构进行详细表征,并以其为电极材料,组装成电容器,采用两电极法,在1 M硫酸电解质中,测试器电容性能。结果表明:在0.5 mV S-1扫速下,所制备的氮掺杂石墨烯膜的质量比电容值可以达到273.3 F g-1,当扫速为50 mv s-1,经过10000个循环次数,其的电容值能保留原来的87.6%。