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用现有的量子化学理论和方法，精确地研究了大气中存在的自由基，活性原子和小分子与臭氧间的反应的机理；同时进行反应速率常数的理论计算，与实验结果对照：对于无实验结果的，进行了理论预测。在研究大气中臭氧与活性小分子及自由基反应机理部分，我们研究了F，Cl，CHX（X=H,F,Cl,Br），CH2CHX（X=H,F,CL），NH，OH，CH3，NH2，C2H3等十七种活性原子或分子及自由基与臭氧间的反应机理，计算了22条反应通道，找到了27个反应中间体和36个反应过渡态，通过对这些反应的理论研究，力求寻找出大气中哪些物质是损耗平流层中臭氧的主要成分，以便为实验保护臭氧的损耗提供理论依据。对我们所研究的大气中与臭氧间的相关化学反应均为小分子反应，还采用了最近发展起来的Gaussian-3（G3）方法进行研究，G3方法是目前理论研究最为精确的方法。通过我们的研究结果发现，大气中有还原性的活性小分子和自由基对臭氧都有损耗作用，而且其反应都是放热反应过程。 本文中我们还有一个重要的研究部分，那就是燃烧过程的小分子反应机理及反应动力学特征，尤其是在煤燃烧过程中，微量的汞、砷、锡、铅等有毒的重金属元素，可能在煤燃烧过程中进入大气，这样必然污染大气，对人类的健康不利。研究这些重金属元素在煤燃烧过程的化学反应机理及反应动力学特征，是目前研究煤燃烧对大气影响的重要的研究课题，本文中我们重点研究煤燃烧过程中汞和锡生成氧化物和氯化物的机理与反应动力学，煤燃烧过程实验发现汞系列产物主要是氯化物，但对其微观反应机理和反应动力学研究很少有报道。我们想通过对该领域的研究，对一些实验事实进行理论上的合理的解释。同时对煤燃烧过程的氯化汞系列化合物的反应动力学常数 四川大学博卜学位论义进行了理论计算。对煤燃烧过程中锡生成氧化物和氯化物的机理及其氧化物转化成氯化物的生成机理与反应动力学的研究结果也是充实该方面的数据库建设。我们主要研究了Hg和sn这两种元素在燃烧过程的微观反应特性，研究了17个反应体系，计算了24条反应通道，找到了26个反应中!，hJ体和36个反应过渡态。在读博期间，己完成论文29篇，已发表的论文25篇，其中SCI论文14篇，核心期刊论文5篇。