碳材料的酚胺聚合物修饰及其染料吸附性能研究

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碳材料因其来源广泛、易于从吸附溶液中分离、比表面积大等优点,而被广泛用于染料、重金属离子等污染物的吸附。然而,碳材料表面活性位点少,导致其在吸附中存在吸附容量低、吸附选择性差的问题,使得碳材料功能性应用受到了限制。聚多巴胺(PDA)作为一种含有丰富官能团且黏附性强的聚合物能够有效解决上述问题,但高昂的价格限制了其大规模应用。为此,受PDA自聚合机理启发,通过酚、胺化合物在碳材料表面的原位聚合和进一步季铵化实现碳材料表面的酚胺聚合物修饰和结构调控,并用于多种染料的吸附。具体研究内容如下:(1)以廉价易得的商业活性炭(AC)为基底,通过邻苯二酚(CCh)和聚乙烯亚胺(PEI)在AC表面的原位聚合,制备了一种新型AC@Catechol/PEI吸附剂。系统研究了不同酚/胺比、溶液p H、吸附剂用量、温度等条件对其染料吸附性能的影响。研究表明,酚胺聚合物改性极大地提高了AC对阴离子染料刚果红(CR)的吸附容量和吸附选择性。该吸附剂在阴、阳离子染料共存时可选择性吸附阴离子染料,其对阴离子染料CR的吸附量高达411.52 mg/g,是未改性活性炭吸附容量的7倍。用1 g吸附剂处理4 L的100 mg/L CR溶液,CR的去除率可达98.5%。吸附行为表现为自发吸热的单层化学吸附。吸附机理主要归因于染料与活性炭表面酚胺聚合物间的静电相互作用、氢键作用和π-π堆积作用。(2)分别选用三(2-氨基乙基)胺(TAEA)和PEI作为胺类化合物,通过胺类化合物与CCh在多壁碳纳米管(MWCNT)表面聚合形成酚胺聚合物涂层后,进一步使用碘甲烷将其表面的酚胺聚合物进行季铵化,制备了(CCh@TAEA/MWCNT)Mel和(CCh@PEI/MWCNT)Mel两种新型吸附剂,用于未调节p H情况下的染料吸附。探讨了不同胺化合物结构、酚胺比、接触时间、染料初始浓度、温度等条件对不同染料吸附性能的影响。结果表明,在不调节p H的情况下,季铵化后大幅提升了两种吸附剂对刚果红、酸性橙67、活性黑5和甲基橙染料的吸附容量;相比(CCh@TAEA/MWCNT)Mel,(CCh@PEI/MWCNT)Mel对这4种染料具有更优异的吸附性能。(CCh@PEI/MWCNT)Mel吸附剂对刚果红、酸性橙67、活性黑5和甲基橙染料的最大吸附量分别为1844.09 mg/g、786.63 mg/g、635.45 mg/g和420.53mg/g。吸附动力学和吸附等温线表明,吸附过程符合准二级动力学和Langmuir吸附等温线模型,证明了(CCh@PEI/MWCNT)Mel对染料的吸附是单分子层的化学吸附。
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