多金属氧酸盐高效光催化氧化NO及其机理研究

来源 :华中师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:oyphone
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着“十三五”工程如火如荼的进行,国家工业化进程达到前所未有的新高度。高度工业化提高人民生活质量的同时,也导致了环境问题的日益严重。在工业生产中,化石燃料燃烧所产生的污染物造成了严重的大气污染,带来了一系列空气污染问题,对人类正常生活带来了巨大的危害。氮氧化物NOx作为一种典型的大气污染物,是酸雨、雾霾、臭氧层破坏等恶劣环境问题的根源。其中一氧化氮NO约占氮氧化物95%,如何高效去除大气中NO已成为净化污染气体的重难点。工业上已经发展出多种NOx去除方式,其中选择性催化还原法是其中应用较为广泛的一种技术,但该技术处理大气中低浓度NO不具备经济势和广泛的适用性。而光催化技术具有能耗低、反应条件温和、无二次污染等优点,在去除低浓度NO领域展现出了广阔的发展前景。光催化的核心是光催化剂,目前大多数光催化去除NO研究集中在金属氧化物、C3N4和铋系催化剂上,对于其他催化剂的研究较少。开发出其他具有高性能NO光催化去除活性的催化剂,将为光催化NO去除带来新的可能性。多金属氧酸盐作为一种历史悠久且研究成熟的催化剂,有着丰富的结构和应用,并且其中材料已经取得工业化应用。其具有紫外光和近可见光响应,近年来,作为一种光催化剂,已在水氧化、二氧化碳还原、污染物降解上有很多研究,有光催化NO氧化的潜能。开发出具有高性能NO光催化去除活性的多金属氧酸盐催化剂,并对其分子层面的反应机理进行深入研究,将大大拓宽NO光催化剂的选择范围,为大气污染治理提供新的思路和理论基础。本文制备了具有高光催化NO氧化活性的硅钨酸催化剂,并探究了其光催化氧化NO的反应历程,这是首次关于多金属盐酸盐光催化NO氧化的研究。在此基础上,制备了丁基官能团修饰的磷钨酸催化剂,有机官能团的引入能改善催化剂表面疏水性,进而提高催化剂光催化氧化NO活性。这些研究为大气NOx污染净化提供新研究思路,为研发高效光催化器件提供理论支持。本文制备了具有高光催化NO氧化活性的硅钨酸材料,其在模拟太阳光下,光催化去除NO效率为54%,对硝酸产物的选择性达到了 95%以上。通过捕获剂实验与EPR表征,我们发现在多金属氧酸盐光催化NO氧化过程中,活性物种为电子和超氧自由基。通过傅里叶原位红外光谱法和程序升温脱附实验,我们发现与在催化剂中以H3O+形态存在的质子是NO的吸附与活化中心。这一章首次发现了具有高光催化NO氧化活性的多金属氧酸盐催化剂,为杂多酸光催化NO氧化的研究奠定了基础。根据硅钨酸催化剂的研究结论,设计了丁基官能团修饰的磷钨酸催化剂。该催化剂具有很高的光催化NO氧化活性,在模拟太阳光下,其光催化去除NO效率是磷钨酸NO去除效率的2.2倍,达到了 77%,并且对硝酸产物的选择性没有变化。通过多种表征发现,有机官能团的引入主要是改变了催化剂疏水性,进而能抑制反应中出现的水与NO的竞争吸附,增强了 NO的吸附。中国大部分人口居住的地域空气湿度较高,这一研究结果能增强多金属氧酸盐催化剂的实用性。同时这一结果对高湿度环境中NO氧化催化剂的开发有指导意义,也将帮助我们设计高效的NO去除系统。
其他文献
学位
2-硫代-血小板活化因子(2-S-PAF)作为一种类卵磷脂类化合物,在生物体内有着重要的生理作用。其可作为PAF受体激动剂,其作用与PAF-C18兔子血小板凝聚和PAF-C16活化的豚鼠巨噬细
学位
为了揭示土壤通过吸附-解吸作用保护可溶性有机碳(DOC)的过程与机制,以亚热带红壤区典型的旱地和水田土壤及其典型土壤矿物(高岭石、蒙脱石和针铁矿)为研究对象,采用批量吸附
维生素A是一种天然的脂溶性维生素,作为人体必需的营养元素,它参与机体的多种生理过程。维生素A非常不稳定,市售维生素A多以维生素A酯类衍生物形式存在,其中主要包括维生素A
近年来,纳米流体燃料因其具有优异的传热、传质特性以及高的燃烧热值而受到了广泛的关注。为了获得更佳的燃烧性能,需要对纳米流体燃料进行雾化,而静电雾化是纳米流体燃料的
核主泵的密封性能是金属熔盐堆安全评价的重要指标。以某型试验金属熔盐堆核主泵为研究对象,介绍了一种适用于金属熔盐堆核主泵的双端面自泵送机械密封。本文以动环端面开螺旋槽,静环端面开设储液环槽和引流孔的自泵送机械密封为研究对象,探讨了动静环端面的结构参数和核主泵运行的工况参数对密封性能的影响。利用正交实验及方差分析法研究各参数影响的显著性。计算分析了选定结构下动静环端面的脱开转速以及脱开后密封间隙随转速
高次谐波是发生在原子或分子与强激光场相互作用过程中的一个高度非线性过程。高次谐波不仅可以作为低成本的XUV光源,而且是获得阿秒脉冲的有效途径之一,阿秒脉冲可以用来探
宁化县地处“三江源头”,是福建省水土流失最严重的地区之一,也是我国南方紫色土丘陵区水力侵蚀的典型代表,境内水土流失已有上百年历史,严重制约了社会、经济的可持续发展,
投资者关注作为有限理性的重要表现特征,在资产定价和投资决策等领域有着非常重要的应用。在互联网时代,投资者面对呈指数增长、流动不断加速、质量真假难辨的互联网信息,投
脑卒中是目前导致人类死亡与残疾的三大主要疾病之一,严重危害了人类健康。缺血性脑卒中是由于脑血管被血栓堵塞,脑组织血液供应被阻断,导致组织损伤,大量神经元坏死,并由此