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近年来,随着全球城市化的加快、人口数量的上升和机动车排放量的增加,大气中污染物的浓度呈逐渐增加的趋势,不仅对水体环境有较大的影响,而且会破坏生态系统的稳定性。因此,分析大气降水中污染物质的组成及其来源,有助于对城市空气污染状况进行监测,为杭州市和湖州市大气污染的防治提供科学依据。通过研究,主要得出以下结论:(1)采样期间,杭州市和湖州市总的δ18O值的变化范围为-14.87‰-1.64‰,平均值为-7.10‰;δ2H值的变化范围为-109.70‰1.16‰,平均值为-36.42‰。杭州市和湖州市的大气降水线方程(LMWL)为:δ2H=9.66δ18O+33.04:斜率和截距大于全球大气降水线(GMWL)和中国当地大气降水线(CLMWL)的斜率和截距,受到杭州市和湖州市的地理位置的影响。此外,强降水作用导致湖州市大气降水线的斜率和截距均大于杭州市的斜率和截距。δ18O和δ2H值的季节变化表现为夏季最低,春季最高,与区域性地理因素和不同空气团的来源有关。(2)杭州市和湖州市大气降水中D-excess值的范围为4.42‰40.25‰,平均值为20.39‰。冬季、春季和秋季两个城市的D-excess值均远高于夏季的D-excess值,这也和空气团的不同来源有关。降水中的δ18O值与温度两者之间的关系为:δ18O=-0.12T-4.77。δ18O值与温度有较弱的负相关关系,季风气候在一定程度上抑制和掩蔽了温度效应,从而表现为反温度效应。δ18O与降雨量两者之间的关系为:δ18O=-0.0036P-6.34,表明δ18O与降雨量存在显著的降雨量效应。(3)采样期间,杭州市和湖州市大气降水pH值冬季最低、夏季最高,这是由于冬季大气中存在较高浓度的SO2和NO2。整个地区大气降水中阴阳离子浓度从大到小的顺序为:Ca2+>HCO3->SO42->NH4+>NO3->Cl->Na+>Mg2+>K+。离子浓度值冬季最高、夏季最低,降雨量是影响季节变化的关键因素。湖州市大气降水中SO42-/NO3-值为1.89,杭州市大气降水中SO42-/NO3-值为1.38,清楚地表明杭州市的降水污染类型由硫酸型过渡为混合型。Ca2+、Mg2+和K+表现出良好的相关性,由于K+和Ca2+的EFmarine值都远大于1,说明二者主要来源于土壤。Cl-和Na+存在较高的相关性,是典型的海源离子。另外,88%的NO3-和99%的SO42-主要来自化石燃料燃烧等人为来源。(4)采样期间,杭州市大气降水中NO3--N浓度平均值为0.63 mg N L-1;NH4+-N浓度平均值为0.94 mg N L-1;DTN浓度平均值为1.64 mg N L-1;湖州市大气降水的NO3--N浓度平均值为0.58 mg N L-1;NH4+-N浓度平均值为0.70 mg N L-1;DTN浓度平均值为1.37 mg N L-1。DTN、NH4+-N和NO3--N浓度有明显的季节变化,这可能和杭州市和湖州市降水量、污染物的排放量、本区域的氧化条件及外源输入的综合影响有关。杭州市降水中的δ15N-NO3和δ18O-NO3值的范围分别为-2.35‰3.72‰和52.86‰86.50‰;湖州市降水中的δ15N-NO3和δ18O-NO3值的范围分别为-1.86‰2.94‰和43.80‰80.96‰。杭州市和湖州市大气硝酸盐主要来自机动车尾气排放、农业土壤的释放、煤炭燃烧和生物质燃烧。夏季和春季δ15N-NO3和δ18O-NO3值较低,而秋季和冬季δ15N-NO3和δ18O-NO3值较高,这与不同的硝酸盐来源和大气化学过程的影响有关。