锂硫电池体系由于具有能量密度高、成本低、环境友好等优势,被认为是未来最具研究价值和应用前景的电池体系之一。但硫正极存在的导电性差、体积变化大和穿梭效应等缺点严重阻碍了锂硫电池体系的商业化应用进程。本研究基于磷酸铁锂和二氧化钒高氧化还原电位的催化效应构筑了多孔石墨烯/磷酸铁锂/硫（HG/LFP/S）和多孔石墨烯/二氧化钒/硫（HG/VO₂/S）两类载硫复合材料,并通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）等方法对各复合材料的结构与物理性质进行了表征;通过恒流充放电测试等方法对材料的电化学性能进行了测试;通过硫化锂沉积实验、多硫化物吸附实验、对称电池测试和穿梭电流测试等实验,结合理论计算对材料的储能机理进行了研究。本研究有助于对多硫化物催化转化机理的深入理解,对于今后载硫复合材料的设计具有一定的借鉴意义。通过静电吸附和高温处理相结合的方法制备了HG/LFP载硫基体材料,经过硫浸渍和热处理后,得到具备卵壳结构的HG/LFP/S载硫复合材料。材料中的HG组分可以有效抑制LFP微球的团聚现象,增强LFP与多硫化物的接触面积,并物理吸附多硫化物,从一定程度上抑制穿梭效应。另外,多孔的HG组分也有利于循环过程中的物质传输并保证硫正极的良好电子传导性。而具有强化学极性和高氧化还原电位的LFP微球不仅对多硫化物起着化学吸附的作用,还能够加速可溶性多硫化物与短链Li₂S₂/Li₂S之间的转换过程,从而有效地抑制充放电过程中的穿梭效应。HG/LFP/S正极在0.1 C下具有1615 mAh g^-1的初始比容量,在5.0 C高倍率可提供798 mAh g^-1的可逆比容量,并且在0.2 C和1.0 C下分别循环200次和500次后仍有1089 mAh g^-1和831 mAh g^-1的可逆容量。通过水热原位组装和热处理相结合的方法制备了一种具有三维气凝胶结构的HG/VO₂载硫基体材料。其中VO₂组分不仅能够化学吸附多硫化物,还可以改善多硫化物与Li₂S₂/Li₂S之间的转换过程,有效地抑制穿梭效应。而三维互联的多孔石墨烯网络结构也可以物理吸附多硫化物并保证复合材料的良好电子传导性,从而改善反应的电化学动力学过程。与升华硫进行复合后,HG/VO₂/S载硫复合材料在0.1 C下具有1644 mAh g^-1的初始高比容量,在5.0 C高倍率可提供804 mAh g^-1的可逆比容量,并且在0.2 C和1.0 C下分别循环300次和500次后仍有994 mAh g^-1和863 mAh g^-1的可逆容量。