SnO2基催化剂的CO催化氧化性能研究

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当今社会,能源供应主要以化石燃料(煤、石油、天然气)为主,由此产生的环境污染问题日益严重,并已影响到人类自身的日常生活和社会的可持续发展。一氧化碳(CO)是一种对人类生命健康威胁非常大的有毒气体,催化氧化法是消除CO的有效手段。本文探讨了载体对SnO2基催化剂的影响,分别研究了不同载体、不同含量、不同制备方法的影响差异。采用物理混合法、等体积浸渍法、共沉淀法制备了摩尔比为1:1的SnO2/Al2O3模型催化剂,用于CO催化氧化反应。发现相比于其它两种制备方法,物理混合法制得的样品CO氧化活性改善的更加明显,活化能从61.3下降到40.6 kJ mol-1。同时,CO-TPR及CO-TPSR结果表明,表面吸附氧是反应的活性氧物种。动力学实验表明,CO氧化反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制,在高氧分压区域,氧空位的浓度与活性是反应速率的主要控制因素。氧气储存能力测试表明,物理混合后样品的氧储存量高达147.2μmol[O]g-1,是SnO2催化剂的两倍,因此该样品的活性得到了明显改善。UV/Vis吸收光谱表明,物理混合法产生的两相之间相互作用较弱,有可能形成异质节结构,改变了催化剂表面的化学价态和理化性质,导致氧空位的数量增加、活化程度提高。抗水性实验表明,SnO2基催化剂具有一定的抗水中毒能力,并能够快速恢复。本文的另一项主要工作是采用水热法制备具有特殊形貌结构的SnO2催化剂,通过考察对于水热法影响较大的几个因素,如调节前驱体浓度、体系pH值、模板剂种类、水热温度、水热时间等参数,制备了可以稳定重复制备的SnO2纳米棒簇结构。讨论并分析了SnO2纳米棒簇的生长机理,以及各种影响因素对结构带来的改变及其原因,并对该材料进行了简单的CO氧化性能研究。
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