氧化锆负载杂多化合物催化氧化脱硫性能的研究

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油品中含有的硫化物对自然环境和人类生活都产生了巨大的危害,因此世界各国都相继颁布了非常严格的含硫标准,尽可能减少硫化物的排放。所以关于油品脱硫的研究一直备受关注。而氧化脱硫技术由于投资少、操作运行费用低,脱硫率高而且有可能得到“零硫”油品越来越受到国内外研究者的青睐。杂多化合物作为一类重要的氧化催化剂在氧化脱硫研究中也得到了广泛关注。然而传统的杂多化合物多为均相催化剂,虽然其催化活性好,但是催化剂回收困难,不利于循环利用,从而成为阻碍其发展和应用的重要因素。因此将杂多化合物多相化将弥补这一缺点,近年来,科研工作者在杂多化合物多相化方面已经开展了大量的工作。得到高效,稳定的多相化杂多化合物催化剂成为人们研究的目标。基于上述情况,本论文主要用溶胶凝胶法,以ZrO2为载体制备了ZrO2负载的过渡金属取代的杂多化合物复合材料催化剂(PW11M/ZrO2)。通过XRD,N2吸附脱附测试,FT-IR等表征手段,证实了过渡金属取代磷钨杂多化合物被通过溶胶凝胶方法成功负载到介孔ZrO2载体上,且在制备过程中杂多化合物和载体的结构没有发生明显变化。并且通过以双氧水为氧化剂的噻吩类含硫化合物的氧化脱硫反应,考察了催化剂的催化性能。结果表明,这类负载催化剂对DBT和BT的氧化脱硫反应均表现出较高的催化活性,其中PW11Co/ZrO2催化剂催化活性最好,而且通过循环性能测试,发现这类催化剂具有较好的稳定性。另外对PW11Co/ZrO2催化剂,分别考察了不同反应条件对脱硫率的影响,包括不同反应温度的影响,和不同氧化剂用量的影响,发现反应温度50℃,氧化剂用量为4倍S含量是合适的反应条件。
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