城市化和工业化的进程导致了大气颗粒物含量急剧增加,并对全球公共卫生构成重大威胁。2017年室外细颗粒物(PM25)污染导致四百多万人死亡,位列全球疾病负担排行榜的第六位。前期流行病学研究中多使用固定监测数据评估个体暴露水平,但人体活动对个体暴露有显著影响,个体监测才是表征个体暴露特征的黄金方法。个体PM2.5监测逐渐普及,但不同环境下个体监测仪的有效性却缺少系统评估,实时监测数据中基线飘移问题未能解决,对实时数据的深度利用也有待发掘。微环境和室外颗粒物同时影响着个体暴露,相关研究中微环境种类大多单一且都是在环境大气PM2.5浓度较低的情况下进行的。不同PM2,5浓度背景下,室内外颗粒物对个体暴露颗粒物的浓度、组分影响异同尚不明确,不同暴露模式对个体造成的健康效应也極需系统研究。针对大气污染日趋严重的形势,利用高分辨率的实时个体监测进行精细化的个体暴露研究、探讨个体暴露污染物的地球化学特征及健康效应等是新的科学重点。南京是长三角地区的第二大城市,2012年灰霾天数居中国省会城市之最;纽约则是一座全球化大都市,也是少数PM25浓度指标可满足WHO的指导标准(<10μg/m3)的区域之一。本研究在对个体细颗粒物暴露实时监测数据全面评估、校正的基础上,围绕南京、纽约两城市的个体暴露展开研究。论文针对两城市空气优良天以及南京灰霾天的交通、工作等多类型微环境,探讨其中个体PM25暴露特征及其与黑碳(BC)暴露的相关关系;结合红外显微镜、扫描电镜和质量重建分析,对比不同环境大气PM2.5浓度下室内外颗粒物及个体行为对个体暴露颗粒物浓度和组分的综合影响。利用蒙特-卡罗模拟方法对数据进行分析,探讨不同暴露途径中PM2.5重金属组分的健康风险。最后借鉴传统地球化学研究方法,对PM2.5实时数据进行峰分析,结合线性回归模型,寻求可靠峰指标估算特定点源对个体暴露的贡献。论文研究所取得的主要成果有:(1)针对实时数据中的数据飘移问题建立的流动基线重量校正方法,方法将有问题的数据比例从48%降至10%以内,有效提高了实时监测数据的可利用率。(2)空气优良天大部分微环境中个体暴露PM2.5浓度于于环境大气值(个体和环境大气PM2-5比值rp/a为1.70±1.94),灰霾天则相反(rp/a,0.85±0.31)。在小吃街等有明显PM2.5排放的微环境,空气优良天个体暴露可达环境大气PM2.5浓度3倍以上,灰霾天也高出环境值12～17%。在有空气处理系统的微环境如地铁和实验室中,空气优良天个体暴露最低近于0值,灰霾天也可低至环境值的24～37%。(3)灰霾天不同交通微环境中南京个体暴露的BC均值为16.6μg/m3,为空气优良天中南京、纽约个体BC暴露水平的3.2和11.1倍。南京交通微环境对个体BC暴露影响有限,其中灰霾天个体暴露的BC和PM2.5关系受控于环境大气,纽约交通微环境则可将个体暴露的BC/PM2.5比值提升至～20%,为日均暴露水平的3倍多。(4)相同时间内南京个体骑车时暴露剂量最高,灰霾天骑车一小时增加的个体暴露量与环境大气BC和PM2.5浓度上升1.4、26.4μg/m3时相当。在纽约,个体在地下地铁站中BC和PM2.5暴露剂量最高,为骑车时的2.1和1.3倍,异常高浓度PM2.5排放对个体暴露的影响超过背景颗粒物及人体活动。(5)南京空气优良天到灰霾天,个体暴露PM2.5中土壤、海盐和重金属元素等综合组分贡献的PM2.5比例从2～17%(1～8μg/m3)降至1～5%(3-13μg/m3);空气优良天个体暴露重金属元素浓度为0.003～1.6μg/m3,灰霾天暴露量为其2.0±1.1倍。若以BC代表一次排放颗粒物,灰霾天二次颗粒物组分至少占总PM2.5浓度的～40%。(6)空气优良天到灰霾天,南京环境大气PM2.5对个体暴露PM2.5组分的表征度从34%上升至64%;纽约环境大气和室内颗粒物对个体暴露PM25组分表征度则分别为67%、37%。室外PM2.5浓度较高时,个体暴露PM2.5组分由环境大气主导;反之则有室内颗粒物主导。(7)纽约个体实时数据峰分析发现二手烟是重要的个体暴露PM2.5来源,有二手烟暴露的个体其PM2.5峰总面积(297μg/m3*hour)为无暴露组的6倍,但PM2.5质量浓度(24μg/m3)仅无暴露组的1.6倍。二手烟暴露时长占总暴露时间的5%,贡献个体13%的PM2.5暴露。(8)南京灰霾天PM2.5主要通过呼吸途径影响个体健康,对成人造成的非致癌和致癌风险分别为4.5和0.05,Co、Ni有非致癌风险,Co、Cr、Pb有致癌风险,Cr、Pb致癌风险为安全限的32、393倍;纽约主要PM2.5通过饮食途径对成人造成非致癌(2.2)和致癌风险(0.0002),主要的风险元素为Co、Cr。