CeO2基氧化物涂层负载Pd催化剂的VOCs催化燃烧性能研究

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在现有的众多处理技术中,催化燃烧法是消除挥发性有机化合物(VOCs)污染最有效方法之一,具有设备简单,能耗低,消除效果好等特点。而催化剂是催化燃烧法消除VOCs的关键技术。本研究基于Pd催化剂优良的VOCs的催化燃烧性能,用稀土复合氧化物新涂层代替传统的Al2O3涂层制备负载Pd的燃烧催化剂,具有较高的活性和热稳定性。并用XRD、Raman、H2-TPR、CO-TPD、BET、SEM、XRF等方法对催化剂进行了详细的表征。 采用浸渍法在堇青石蜂窝陶瓷载体表面涂覆了Y2O3新涂层,研究表明Y2O3涂层与蜂窝陶瓷结合牢固,具有良好的抗振荡性能。而且Y2O3涂层具有很好的吸附H2PdCl4能力,非常适合制备蜂窝陶瓷负载Pd催化剂。Pd/Y2O3催化剂,低温焙烧表层存在CO32-物种,高温焙烧CO32-物种消失,H2-TPR过程中低温脱附的CO32-物种容易和H2发生甲烷化反应。由于PdO的高度分散和与Y2O3涂层的强相互作用,使Pd/Y2O3催化剂具有良好的催化活性和热稳定性。高温下PdO烧结及PdO的分解是Pd/Y2O3催化剂催化活性下降的主要原因。 CeO2基复合氧化物(CexY1-xOδ)涂层与蜂窝陶瓷结合牢固,抗振荡能力强,不易脱落。当x≤0.8时,CexY1-xOδ涂层具有较好的吸附H2PdCl4能力,非常适合制备负载Pd催化剂。500℃焙烧Pd/CexY1-xOδ催化剂CexY1-xOδ涂层以CeO2和Y2O3混合氧化物形式存在;活性组分以PdO形式存在。对甲苯和乙酸乙酯的催化性能与CexY1-xOδ涂层的组成有密切的关系。当涂层组成为Ce0.8Y0.2Oδ时催化活性最好。Pd/CexY1-xOδ催化剂的氧化活性与CO-TPD中CO2脱附量有对应关系,CO2脱附量大的催化剂有利于甲苯和乙酸乙酯的氧化。 选择催化活性最好的Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化剂,来考察温度对催化剂的影响。Ce0.8Y0.2Oδ涂层在低温下(≤700℃)以CeO2和Y2O3混合氧化物形式存在,高温下(≥900℃)CeO2和Y2O3发生固相反应生成了CeO2-Y2O3固溶体。Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化剂具有良好的低温甲苯和乙酸乙酯的催化活性,同时具有优良的高温热稳定性。催化剂能够拥有良好的热稳定性可能是因为高温焙烧下CeO2-Y2O3固溶体的生成和PdO的稳定存在。而高温下Pd/Ce0.8Y0.2Oδ催化剂活
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