类水滑石(LDHs)结构的合成及吸附、光催化、腐蚀性能研究

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类水滑石(LDHs)的结构和组成具有可调变特性,根据材料要求不仅可以调变元素组成的主体层板,而且还可以交换层间功能阴离子,从而在吸附、光催化和腐蚀与防护等领域有广阔的应用前景。具有代表性的镁铝(MgAl)、镍钛(NiTi)、镍铁(NiFe)等LDHs,因为组分的性质和形态多样化,为调控性能创造无穷空间。本文合成了 MgAl-LDHs纳米片和微米片,研究了其对甲基橙、Cr(Ⅵ)阴离子和Ni(Ⅱ)阳离子的吸附性能,系统讨论了 MgAl-LDHs纳米片的吸附机理;合成了 NiO/TiO2复合氧化物空心球,探讨了实验条件对空心球结构的影响,分析了其形成机理,并测试了其光电催化性能。最后,合成了钼酸根插层的NiFe-LDHs薄膜,研究了 NiFe-LDHs薄膜的生长过程和NiFe-LDHs薄膜的耐蚀性。本论文的主要研究内容与结果如下:(1)采用不同沉淀剂,通过水热合成法合成不同尺寸的六边形MgAl-LDHs。实验结果表明MgAl-LDHs纳米片和微米片尺寸分别为100 nm和2 μm,MgAl-LDHs纳米片(65.94m2·g-1)比微米片(15.75m2·g-1)具有更高的比表面积。测试MgAl-LDHs纳米片和微米片对甲基橙(MO)、Cr(Ⅵ)阴离子和Ni(Ⅱ)阳离子吸附后的残余浓度,MgAl-LDHs纳米片具有更优异的吸附性能,对甲基橙具有更高的吸附量(229.82mg·L-1)和吸附速率。分别用吸附动力学模型和吸附等温线模型模拟MgAl-LDHs纳米片对Cr(Ⅵ)阴离子和Ni(Ⅱ)阳离子的吸附,满足准二级吸附动力学模型和Langmuir等温线模型,饱和吸附量分别为63.8 mg·g-1和92.3 mg·g-1。MgAl-LDHs纳米片的吸附机理包括沉淀、表面复合、同晶型体取代和离子交换。最后,针对MgAl-LDHs纳米片较高的吸附速度和较大的吸附量的优点,搭建了便捷的过滤吸附装置。(2)合成了 NiO/TiO2复合氧化物空心球,研究了其光电化学催化性能。通过合理的设计和有效的控制,采用一步水热合成法,利用钛片合成了 NiO/TiO2复合氧化物空心球(NTHMs)。钛片提供了部分钛源,促进了空心球的形成。由NiO/TiO2纳米颗粒组成的空心球拥有独特的微观结构,即大的比表面积(~65.82m2·g-1),介孔(~7.79nm)结构,介孔壳壁厚为~80nm。此外,负载的NiO颗粒暴露{110}高能活性面族,作为具有精巧的结构的共催化剂展现出优异的光电化学和光催化性能,其主要的机理是由于在TiO2和NiO之间构建了 p-n节的静电场,能够有效增强光生电子和空穴对的分离。而且利用同样的方法合成了 CuO/TiO2、Fe2O3/TiO2、Co2O3/TiO2 和 ZnO/TiO2 复合氧化物空心球。(3)合成了 NiFe-LDHs薄膜,研究了薄膜耐蚀性。利用Ni(CH3COOH)2、Fe(NO3)3、(NH4)6Mo7O24·4H20和尿素作为原料,采用一步水热合成法在316L不锈钢基体上原位生长合成钼酸根插层的NiFe-LDHs薄膜,研究了 NiFe-LDHs薄膜生的长过程。研究结果表明,水热反应12h时,NiFe-LDHs薄膜的长度为1μm,厚度为100nm。此时Rt值、腐蚀电位、腐蚀电流和腐蚀速率分别为2830 KΩ·cm2、-115.0mV、290.0nA.cm-2和 88.21 × 10-3mpy。因此表明 NiFe-LDHs 薄膜提高了 316L不锈钢基体的耐蚀性。
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