【摘 要】
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CO2和CH3NH2直接合成氨基乙酸在合成化学、CO2资源利用及环境保护方面具有重要的理论意义和应用价值。本论文将光催化技术应用于这一反应体系,设计并应用溶胶-凝胶法制备了金
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CO2和CH3NH2直接合成氨基乙酸在合成化学、CO2资源利用及环境保护方面具有重要的理论意义和应用价值。本论文将光催化技术应用于这一反应体系,设计并应用溶胶-凝胶法制备了金属修饰复合半导体系列材料Cu/Fe2O3-TiO2,采用DTA-TG、TPR、XRD、TEM、BET、IR、Raman、UV-vis和光催化反应等技术系统地考察了这些材料的化学组成、表面构造和能带结构及其对吸光性能、化学吸附性质和光催化反应性能的影响规律。金属修饰复合半导体材料Cu/Fe2O3-TiO2的比表面积大于80m2/g。其中,复合半导体Fe2O3-TiO2的晶粒粒径小于10nm,Cu以金属状态高度分散于复合半导体表面。材料表面存在着金属位Cu,Lewis酸位Fe3+和Ti4+,Lewis碱位Fe-O-、Fe-O-Ti和Ti-O-Ti键中的桥氧。复合半导体Fe2O3-TiO2在250400nm内具有优异的吸光性能。负载金属Cu后,其对可见光吸收明显增强,4001100nm处吸收率都在60%以上。CO2在表面金属位Cu和Lewis酸位Ti4+的协同作用下,主要形成高活性的卧式吸附态Cu-C（O）O→Ti4+。CH3NH2主要以甲基上的H吸附在Lewis碱位Fe-O-键的端氧上。光催化性能的评价结果表明:复合半导体中Fe2O3的含量对其光催化反应性能有较大影响,组成为1%Cu/10%Fe2O3-TiO2的材料性能最优。在主波长365nm、光强为0.65mw/cm2的紫外灯照射下及温度120℃、空速200h-1及原料摩尔比CO2:CH3NH2 =1:1的操作条件下,CH3NH2的转化率达到1.35%,NH2CH2COOH的选择性为92.0%。根据实验研究结果,探讨了光催化CO2和CH3NH2直接合成氨基乙酸的反应机理以及光催化过程中“光-表面-热”的协同效应。
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