银基纳米复合材料的制备及电化学性质研究

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由于化石燃料的过度使用导致环境污染,如今清洁能源的生产已变得越来越重要,其中氢能是一种理想的替代能源。在制备氢气的诸多方法中,电化学水分解是一种绿色且有前途的方法。通常,在水分解过程中会发生两个半反应,即析氧反应和析氢反应。研究表明析氧反应比析氢反应困难和复杂得多,需要较大的超电势克服缓慢的动力学来驱动氧气释放反应。因此,至关重要的是要开发高效的电化学析氧催化剂。此外,直接甲醇燃料电池作为未来最有前途的能源技术之一,由于其高能量转换效率、高理论极限、可行性和成本效益而受到特别关注。常用的电催化剂是铂及其合金,并且已被证明是最适合甲醇氧化反应的催化剂。但是,Pt的高成本及其容易发生催化剂中毒促使人们寻求合适的替代催化剂。银基纳米材料由于其独特的性质及优异的电子传导率一直是近年的研究热点,其中将银基纳米材料应用于电化学,光学或催化等应用具有重大意义。在制备银基复合材料过程中,容易发生块状团聚一直是研究过程中的重难点。本文中,我们设计和制备了两种分散性良好且粒子直径小的银基复合材料,并分别用于电催化水氧化和光电化学甲醇氧化催化剂。实验结果表明两种催化剂均显示良好的催化性能。以两种基于多金属氧酸盐的含银联咪唑配合物作为前体,石墨烯作为载体和N,N-二甲基甲酰胺作为还原剂制备了多金属氧酸盐修饰的Ag/graphene纳米材料。通过TEM、SEM、XPS、XRD和拉曼光谱对复合材料的组成和形貌进行表征。其中PW12阴离子和Ag纳米颗粒均匀地分散在石墨烯的表面上。在中性介质中测试了复合材料的电催化水氧化性质,实验结果表明复合材料具有良好的电催化性能。其优异的催化性能归因于高度分散的Ag纳米颗粒,PW12和石墨烯的协同界面电荷转移。此外,本文报道了一种简单的基于模板的制备方法,该方法用于制备具有介孔结构且富含Ag和Co氧化还原中心的金属氧化物纳米笼,并证明了其作为甲醇氧化催化剂的用途。具体为通过简单的煅烧方法由ZIF-67和AgNO3合成了AgCoO2/Co3O4纳米复合材料。通过调整不同原料比及对比不同煅烧温度发现当ZIF-67与AgNO3的质量比为1:1且煅烧温度为300℃时,可在1.0 M KOH溶液中获得最高的光电催化电流。这为制备新型甲醇氧化光催化剂提供了科学参考。
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