石墨烯聚吡咯纳米材料担载铂催化剂对甲醇的电催化性能研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)具有燃料便宜、易于储存和携带、理论单位能量高,近乎无污染排放等优点,是各种小型便携式电源的理想动力源之一。而实际DMFC的阳极催化剂容易中毒,因此制备和寻找高活性的催化剂是提高DMFC性能的重要途径,也成为研究者们不断追求的目标。目前,Pt基催化剂仍然是DMFC中使用最广泛的催化剂,通常Pt基催化剂负载在电活性良好、高比表面的炭载体上,诸如碳纳米管、石墨烯、以及导电聚合物。本论文分别以石墨烯(GNS)、石墨烯基的聚吡咯(GNS-PPy)以及聚吡咯纳米球(PNS)作为催化剂载体,制备高分散的PtNPs@GNS、GNS-PPy/PtNPs以及PtNPs@PDDA-PNS纳米催化剂。主要考察了碳载金属催化剂的金属粒径、形貌、晶型、催化活性及稳定性。具体的研究工作主要集中在以下几个方面:实验采用的石墨烯由电弧法制备,由于其良好的电活性,可直接用来做催化剂的载体。在H2SO4和H2PtCl6.6H2O的溶液中,用循环伏安法(CV)电沉积制得不同Pt含量的PtNPs@GNS催化剂。利用SEM、EDS、XRD、XPS、Raman等测试手段表征了催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及金属的拉曼增强效应。并用循环伏安法和计时电流法测定了不同金属含量的PtNPs@GNS的催化活性和稳定性。石墨烯做导电衬底,将其固定于玻璃碳电极上,用电沉积的方式,将聚吡咯聚合沉积在石墨烯的表面,制得聚吡咯纳米簇,再沉积铂纳米颗粒在石墨烯基聚吡咯复合物GNS-PPy的表面,制得GNS-PPy/PtNPs催化剂。SEM、EDS、XRD、XPS、Raman分别被用来表征催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及拉曼增强效应;再用循环伏安法和计时电流法测定了GNS-PPy/PtNPs的催化活性以及稳定性。氧化吡咯单体制得直径约为60nm的聚吡咯纳米球,将其用PDDA表面功能化,使聚吡咯球的表面带正电荷,吸附PtCl62-形成稳定的电荷对PDDA+PtCl62-。然后以NaBH4为还原剂,制得高催化活性的PtNPs@PDDA-PNS。SEM、EDS、XRD、XPS、TGA分别被用来表征催化剂的形貌、成分、晶型、表面化学环境以及铂的含量;再用循环伏安法和计时电流法测定了不同铂含量的PtNPs@PDDA-PNS的催化活性以及稳定性,并将其与未用PDDA分散的PtNPs@PNS的催化活性和稳定性作比较。结果表明,用PDDA分散的铂含量为60%的催化剂性能最为优异。
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