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采用水中悬浮气泡法系统地测定了一些气体水合物在纯水中的膜生长数据,考察了温度、压力及气体组成对水合物膜生长动力学特性的影响。此外,通过测定甲烷和乙烯在十二烷基硫酸钠(SDS)水溶液中的溶解度及其间的界面张力来分析SDS对水合物生长的促进机理。其主要内容如下:
1.实验采用水中悬浮气泡法测定了在温度为273.4~279.4K,压力为0.80~12.0MPa范围内的CH<,4>、C<,2>H<,4>、CO<,2>和CH<,4>+C<,3>H<,8>混合气在纯水中的膜生长速率。采用Gibbs自由能差(-△G/(RT))作为推动力并应用幂函数对实验数据进行关联回归参数,结果表明实验值与计算值吻合较好。同时计算出了各气体水合物的表观活化能及生成热。
2.在室温和近水合物生成区域系统地测定了C<,2>H<,4>和CH<,4>在SDS水溶液中的溶解度,分析了SDS对气体溶解度的影响,确定了C<,2>H<,4>/SDS水溶液体系和CH<,4>/SDS水溶液体系的CMC,发现它们都随温度的降低而下降。同时计算了C<,2>H<,4>和CH<,4>分子在单个胶束中的溶解数,发现在近水合物区域C<,2>H<,4>和CH<,4>分子在单个胶束中的溶解数显著增大,这有力地证明了胶束增溶是表面活性剂促进水合物生成的主要原因。
3.在近水合物和水合物生成区域系统地测定了C<,2>H<,4>/SDS水溶液间界面张力,分析了SDS对气-液界面张力的影响,确定了C<,2>H<,4>/SDS水溶液体系的临界胶束浓度(CMC)和饱和表面过剩浓度,发现它们都随系统压力的升高而减小。该现象也证实了SDS促进水合物生长的机理是因为胶束增溶对气体水合物生长发挥了重要作用。