随着信息化时代的不断发展，对电子器件的各方面研究不断深入，人类即将接近电子逻辑器件设计的尺寸极限。为了解决这一世界性难题，研究用单个分子、超分子或分子簇代替硅基半导体晶体管等固体电子学元件组装逻辑电路，乃至组装完整的分子计算机的分子电子学得到了蓬勃发展，对分子材料的开发和对分子器件的设计研究引起了科学家们的广泛兴趣。　　实验研究往往需要用到昂贵的实验仪器以及材料，有时候实验的样品也很不容易获得，更有许多实验需要用到高度污染或有剧毒的药品或材料。这些实验如用理论计算模拟来取代，将可以节省研究经费，减少环境污染，并能缩短得到答案和结果的时间。而且实验研究没有理论研究的配合，往往用猜－试－错了－再猜试（Try and error）的步骤，理论计算模拟则可以作为前期评估及将实际研究导入正确的方向。所以，随着计算机功能的急速增强，模拟计算研究工作将越来越重要。　　1951年，Kealy和Pauson在实验中制备出三明治结构的二茂铁分子，研究表明它拥有稳定、低毒等重要物理特性，同时这种结构的分子具有较强的磁性，所以自从它出现以来就一直受到广大科研工作者的极大关注。由于实验上已经可以制备出以有机的Cp环或金属Fe原子结尾的不同长度的分子，并且第一性原理计算表明无限长分子线(CpFe)￥的能带结构具有半金属性质，由此出发，理论上不仅能考察有限长二茂铁分子线的结构特征和磁学性质，同时也可以研究其在两电极系统中的电磁输运性质。二茂铁多层磁性分子为人们对分子层次上的电磁性质的研究提供了很好的素材。　　本文应用第一性原理的计算软件Atomistix Tool Kit(ATK)，从自旋双通道模型出发，研究了一维分子线FenCpm和钴原子链电极组成的两电极体系的巨磁电阻效应，该计算方法基于电子密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）理论。主要讨论了分子体系FenCpm与电极耦合的分子结体系中，末端基团种类的不同以及外加偏压对巨磁电阻GMR的影响，由此出发，可以找寻与Co电极能更好耦合的末端基团和取得较大GMR值的外加偏压值。　　首先按不同长度截断分子线，生成以金属Fe原子或者Cp环为末端基团的有限分子体系，发现截断后生成的分子体系具有自旋相关的homo-lumo Gap以及磁矩振荡现象，主要归因于皮尔斯相变以及电子在铁原子上的重新分布。　　然后，通过计算这些有机分子与钴原子链电极构成不同结构的隧道结的自旋极化输运，发现了末端基团和电压控制的GMR效应，其中最大的GMR比率达到2.0×104%。结合自旋双通道模型和分子自旋轨道选择性耦合理论，阐明了电子自旋以及分子和电极之间的耦合作用对GMR比率的影响。即由对称性匹配原则，电极的能级仅和特定自旋方向的分子MPSH能级相耦合，在这个能量窗口下就可以实现理想自旋阀效应，若该能量窗口处在费米面附近，则可获得巨大的GMR数值。同时随着电压的变化，也发现了GMR值由正到负的变化现象。　　最后计算了不同分子隧道结构的透射谱、透射本征值，阐明了操控GMR的化学裁剪和物理方法，并对其机制有了进一步的理解。与此同时，研究CpFeCp分子结的电流如何随电压变化，发现二茂铁分子奇特的负微分电阻效应；然而当把CpFeCp分子旋转90度之后，负微分电阻效应则彻底消失。　　此外，接触效应对于分子器件的其它性质也有重要的影响，对这些影响的深入了解，还需要进行更多的实验和理论工作。本文的研究为调控分子器件的自旋输运提供了部分理论参考，开启了对分子自旋电子学器件的展望。