类石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光催化性能研究

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环境污染和能源问题是人类面临的两个重大问题,特别是由化石燃料燃烧所产生的二氧化碳(CO2)排放到空气中造成的温室效应已成为全球性问题。CO2既是一种环境污染物,同时也是一种重要的碳源,寻求合适的方法将CO2转化为有价值的产品既可以解决环境问题,同时还能缓解能源危机。光催化技术是一种绿色环保的技术,以太阳能为动力,反应条件温和,不产生有毒有害的副产物,在催化还原CO2方面有较好的应用。光催化还原CO2是模拟植物光合作用固定CO2,将引起温室效应的CO2转化成CH4、CH3OH等碳氢燃料。目前报道的很多光催化材料都是因为光响应范围窄,光催化性能低以及光催化剂的不稳定性而导致其应用范围受到限制,因此,高效、稳定的新型光催化材料成为目前的研究重点。类石墨相氮化碳(g-C3N4)因其本身具有可见光响应性和良好的发展前景而备受关注,但是纯g-C3N4的比表面积小、光生载流子的分离率低,导致其光催化性能较低。对此,本文致力于对g-C3N4进行改性,改善g-C3N4的光催化性能,具体工作如下:(1)采用硬模板法制备中空的二氧化钛微球,通过简单的搅拌使二氧化钛和g-C3N4纳米片之间因静电吸附作用紧密联系在一起,形成复合光催化剂。使用一系列的表征测试手段对其物相、光学性和形貌进行分析,通过BET测试对其表面积进行分析。在可见光下通过光催化还原CO2的能力来评估样品的催化性能,通过多次循环实验来检测光催化剂的循环稳定性。表征结果表明复合材料不仅有较大的比表面积,还具有更高的光生载流子分离率及光吸收能力。光催化实验结果显示复合材料较好的光催化性能显著提高,还有较好的稳定性,可多次循环使用。(2)以碳球作为模板,制备中空氧化铈纳米球,经过水热法合成g-C3N4/CeO2纳米复合光催化剂。利用XRD、TEM、FT-IR、PL、BET等对样品进行了物相、形貌、组成、以及光学性质的测试分析,在可见光下检测其光催化还原CO2的能力。CeO2与g-C3N4形成的异质结构有效地促进了光生电子的传输,更加有效地抑制了载流子复合,从而提升了光催化活性。测试结果显示,g-C3N4/CeO2复合光催化剂的光学性能增强,对光的吸收能力增强;比表面积增大,有利于提供更多的吸附位点,促进反应的进行。还原CO2实验结果显示复合光催化剂具有更高的光催化性能。(3)通过简单的水热法成功制备了MnO2/Ag/g-C3N4纳米材料。原材料简单易得,制备方法简便。经过XRD、FT-IR、TEM、Uv-vis DRS、PL、BET等检测手段对催化剂进行表征,表征结果显示复合材料的带隙能显著降低,光吸收边缘发生明显的红移现象,g-C3N4的光响应区间得到一定程度的扩大;复合材料比表面积大大提高,有助于提供更多反应活性位点。光催化还原二氧化碳结果表明,复合材料在可见光下催化CO2转化产生甲醇的产量比纯g-C3N4甲醇的产量高。
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