氨（NH₃）是当今经济生产中最常见的工业化学品之一,它不仅在农业、塑料和纺织工业中占有强势地位,而且是稳定的氢载体。由于氮气的化学惰性和热力学的限制,将氮气还原为NH₃是一个动力学复杂且具有挑战性的多步反应。电催化还原法是NH₃生产中最环保的一种方法,因为它可以在常温常压下由可再生电源供电进行。与传统的Harber-Bosch方法相比,电催化还原法反应条件温和,能量消耗低。但是怎样在温和条件下实现N₂到NH₃的可持续转化以及如何开发出高化学活性和选择性的低成本电催化剂是目前面临的挑战。本论文主要围绕N、P共掺杂碳基材料的合成,及其对N₂电催化还原活性、选择性和反应机理进行研究。实验采用高分子材料为碳材料前驱体,实现了对碳材料孔结构的调控和杂原子掺杂改性。所得材料经氮气吸附脱附测试、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、拉曼光谱、X-ray光电子能谱（XPS）、X-ray衍射（XRD）等表征技术进行结构和成分分析,采用循环伏安法、线性伏安法和电流随时间变化测试对材料的电化学性能进行测试。此外,对电还原反应的产物用紫外分光光度法、气相色谱分析、核磁共振波谱、液相-质谱联用技术进行分析,用原位红外对反应过程进行表征。本论文的工作包括以下几个方面:1.通过热解植酸处理的聚苯胺（PANi）制备N、P共掺杂多孔纳米碳材料（NPC）常温常压下在酸性水溶液中将氮气电催化还原为NH₃。在0.1 M盐酸溶液中NPC电极的法拉第效率和生产速率高达4.2%和0.97μg h^-1 mg^-1_cat.。实验结果表明NPC材料具有足够的催化活性位点,对N₂具有较强的吸附能力,孔径分析表明材料中形成了从中孔到大孔的层次化孔隙结构,可以加快物质的扩散提高电子的交换速率。N、P杂原子的引入,增加了材料中的活性位点,使材料具有了较好的电催化性能。此外,我们使用原位红外技术对N、P共掺杂碳在氮气还原过程中的作用机理进行了探究论证。2.以N、P共掺杂多孔碳材料（NPC）为基底,通过引入铁元素制备负载Fe元素的催化电极材料Fe-NPC,用于探究Fe元素对电催化氮气还原反应活性的影响。孔径分析表明Fe的负载并没有影响材料的结构,热解后形成了从中孔到大孔的层次化孔隙结构,具有良好的电子传输性能。N、P和Fe杂原子,增加了材料中的活性位点,特别是铁元素的引入使材料具有了更好的电催化活性和更好的电学性能。使Fe-NPC电极在0.1 M氢氧化钠电解液中的法拉第效率和生产速率高达5.3%和4.36μg h^-1 mg^-1_cat.。最后我们使用原位红外技术对Fe-NPC电催化氮气还原过程进行了探究论证。3.以配位聚合物MOF-5为前体制备了一种富含介孔的N、P共掺杂多孔碳催化剂（NP-C-MOF-5）用于常温常压下在盐酸水溶液中将氮气电催化还原为NH₃。新型金属有机骨架（MOFs）作为自牺牲的前体/模板被广泛用于制备杂原子掺杂多孔碳。结构表征及孔径分析这种碳材料为介孔材料,具有较大的比表面积,这些特点有利于电催化活性位点的暴露以及反应物质的传递等。最后使用原位红外技术对催化剂在氮气还原过程中的作用机理进行了探究论证,对于设计新型高效NRR电催化剂提供理论和实验支持。