碱/碱土金属及卤素沉积对Mn-Ce/TiO2低温SCR脱硝催化剂性能影响的机理研究

来源 :南京师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fongyu061440
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氮氧化物(NOx)是目前排放到空气中导致大气污染的主要原因之一,选择性催化还原技术(Selective Catalytic Reduction)是目前用于固定源烟气脱硝中应用最广的方法之一。近年来低温选择性催化还原技术(SCR)逐渐成为我国烟气脱硝领域的一大研究热点,虽然低温SCR技术能够减少高温SCR工艺中出现的催化剂中毒和堵塞等问题,但烟气中残留的少量粉尘和部分工业锅炉烟气中的碱/碱土及少量卤素仍会导致催化剂的失活,从而降低了催化剂的脱销活性。针对上述问题,本文以Mn-Ce/TiO2催化剂为研究基础,对不同碱(K,Na)/碱土金属(Ca,Mg)的沉积、卤素(Cl、I、Br)掺杂及碱/碱土金属与卤素协同掺杂对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的影响进行了研究。首先,采用浸渍法制备碱/碱土金属沉积的Mn-Ce/TiO2催化剂,研究不同碱/碱土金属的前驱体沉积在低温下对催化剂脱硝活性的影响。结果发现,碱/碱土金属的沉积对Mn-Ce/TiO2催化剂的脱硝活性具有不定程度的抑制作用;当沉积的碱/碱土金属的前驱体不同时,对Mn-Ce/TiO2催化剂的抑制程度也不同,但随着负载量的加强,对活性的抑制作用加强;通过对碱/碱土金属沉积的催化剂进行了表征发现,碱/碱土金属的沉积会改变催化剂表面的活性位点和比表面积等,这些改变是导致催化剂中毒的主要原因。另外,研究了 C1、I、Br三种不同的卤素掺杂对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的影响,结果表明卤素的掺杂会使Mn-Ce/TiO2催化剂中毒,抑制催化剂的脱硝活性,但当卤素的负载量小于0.1%的情况下,卤素的掺杂对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的抑制作用很小。最后,本实验还通过制备碱/碱土金属和卤素协同掺杂研究对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性的影响发现,当碱/碱土金属和卤素协同作用时对催化剂的脱硝活性有抑制作用,分析了四种不同的碱/碱土金属和不同的卤素协同掺杂发现,对催化剂活性的抑制程度如下:Ca>Mg>Na>K。通过本文的系统研究,明确了碱/碱土金属和卤素沉积对Mn-Ce/TiO2催化的影响机理,并探讨了碱/碱土金属和卤素协同对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响,为催化剂在某些烟气温度低、烟气含量复杂的工业锅炉及炉窑中的应用提供了理论依据,可为我国氮氧化物的控制提供技术支持,具有重要的环境、经济和社会意义。
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