导热纤维素纳米晶复合材料的微观结构及性能

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随着电子元器件高度集成化和微型化,有效热管理成为保证电子元器件高性能、工作稳定性和服役寿命的关键。研究、开发高性能热界面材料(TIMs)来降低电子元器件的温度具有重要意义。导热高分子复合材料是目前的研究热点,但填料与高分子基体间相容性差、易聚集,难以形成完善的导热网络,限制了导热高分子复合材料导热性能的提升,无法满足电子器件日益严苛的散热需求。纤维素纳米晶(CNC)价廉易得,具有优异的分散性、力学性能和较低的热膨胀系数。本学位论文采用CNC改善还原氧化石墨烯(RGO)、氮化硼纳米片(BNNS)、银纳米线(AgNW)在复合材料中的分散性,增强填料与基体间的界面相互作用,并辅助其有序排列,构筑连续导热通路。重点研究填料与基体间的界面相互作用和有序填料网络对复合材料导热性能的影响,论文的主要工作如下:(1)利用CNC的分散效应,通过简单的杂化工艺,设计了CNC-RGO杂化填料,并与聚环氧乙烷(PEO)复合,制备了PEO/CNC-RGO复合材料。探讨了CNC和RGO的质量比对RGO分散状态的影响,研究了CNC-RGO杂化填料的分散性对复合材料的热稳定性、力学性能和导热性能的影响规律。结果表明:CNC非共价修饰RGO,强化了填料-基体间界面相互作用,显著提升了复合材料的力学性能和导热性能。当CNC-RGO杂化物的填充量为15 wt%时,复合材料的拉伸强度、杨氏模量和热导率分别比PEO提高了90.1%、168.4%和152.4%。(2)基于羧基化CNC的分散效应和溶致液晶特性,以羧基化CNC为基体,RGO为导热填料,同时采用环氧基粘接剂(AA),通过简单的溶剂挥发自组装(EISA)技术,高效地制备了结构有序的CNC/AA/RGOEISA复合材料。探讨了填料-基体间界面相互作用、有序结构对复合材料力学性能和导热性的影响。结果表明:CNC提高了RGO的分散性并辅助RGO在溶剂挥发过程中取向排列,形成高效的导热通路。同时AA交联增强了填料与基体间的界面作用,提升了复合材料的拉伸强度和导热性能。当RGO填充量为7.3 wt%时,复合材料的拉伸强度和面内热导率分别提高至116.5MPa、20.2 W/m K。(3)通过尿素辅助球磨法,实现BNNS的剥离和表面氨基化,并与羧基化CNC杂化制备均匀分散的CNC-BNNS杂化物。进一步基于CNC的溶致液晶特性,采用EISA法制备了结构有序的CNC/AA/BNNS复合材料。结果表明:CNC促进BNNS在水中稳定分散,辅助BNNS取向排列,形成高效的导热通路。此外,AA与BNNS、CNC交联,增强了填料-基体间的界面作用,提升了CNC/AA/BNNS复合材料的热稳定性、力学性能和导热性能。当BNNS填充量为20.0 wt%时,CNC/AA/BNNS复合材料的拉伸强度为197.3 MPa,比CNC/AA提高了118.7%。同时,CNC/AA/BNNS复合材料的面内热导率达到10.9 W/m K。(4)利用羧基化CNC的分散效应和溶致液晶特性,通过EISA法制备了结构有序的CNC/AA/AgNW复合材料,研究了AgNW的分散性和有序结构对复合材料力学性能和导热性能的影响。结果表明:利用氢键相互作用,CNC改善了AgNW的分散性,同时辅助AgNW取向排列形成连续的填料网络。当AgNW填充量为40 wt%时,CNC/AA/AgNW复合材料的拉伸强度为47.3 MPa,比CNC提高了126.3%。同时,CNC/AA/AgNW复合材料的面内热导率高达11.3 W/m K。
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