【摘 要】
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近年来,癌症成为威胁人类生命健康的主要杀手,因此寻找到一种快速有效的诊断和治疗癌症的方法成为医学界乃至整个科学界积极探索的目标。而近红外光热治疗作为一种新型的癌症治疗方法引起了人们的广泛关注,其原理主要是利用光热试剂将光能转化为热能从而杀死癌细胞,由此可见光热试剂在整个光热治疗过程中扮演着十分重要的角色。常用的光热试剂主要有光敏材料和纳米材料,其中金纳米材料由于其特有的局域表面等离子激元共振特性(
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近年来,癌症成为威胁人类生命健康的主要杀手,因此寻找到一种快速有效的诊断和治疗癌症的方法成为医学界乃至整个科学界积极探索的目标。而近红外光热治疗作为一种新型的癌症治疗方法引起了人们的广泛关注,其原理主要是利用光热试剂将光能转化为热能从而杀死癌细胞,由此可见光热试剂在整个光热治疗过程中扮演着十分重要的角色。常用的光热试剂主要有光敏材料和纳米材料,其中金纳米材料由于其特有的局域表面等离子激元共振特性(即Locallized Surface Plasmon Resonance,简称LSPR)引起了研究者的重视,这主要是由于其LSPR特性灵活可调,因而在疾病诊断治疗、生物成像等各个方面都有非常广泛的应用;除此之外,金纳米材料还具有的良好的生物相容性,这也是其在生物领域应用的基础。然而,如何调节金纳米粒子的LSPR特性,从而设计并制备出具有较高光热转换性能的金纳米粒子仍然是个亟待解决的难题。因而本学位论文旨在先通过时域有限差分理论(即Finite-Difference Time-Domain,简称FDTD)从理论阐明金纳米粒子的LSPR效应与其结构参数等的关系,进而通过理论模拟预测,筛选出具有特殊微观结构特性和较高光热转换性能的金纳米粒子,然后通过实验合成该金纳米粒子,最后将其应用到癌症的光热治疗中。本学位论文的主要研究内容如下:1、金纳米粒子的LSPR特性的理论模拟、制备及光热转换性能的研究。首先,我们构建了单个金纳米球和金纳米棒的简单模型,模拟预测了其LSPR特征峰及其场强。通过模拟结果发现对于金纳米球,其LSPR特征峰无法达到近红外处;而对于金纳米棒,其场强仅在尖端处较强。因而金纳米球和金纳米棒均不适用肿瘤的光热治疗。在此基础上,我们以金纳米球为核、金纳米棒为枝构建具有不同结构参数(不同枝数、枝长度以及核大小)的纳米枝状金(M-AuNPs),并模拟预测了其LSPR特性,比较了其在808 nm波长处吸收截面和散射截面的比值(Cabs/Csca)。最后通过调节各种结构参数后,发现当M-AuNPs的枝数为5、枝长约为40nm(长径比约为2)以及核大小约为25nm时,在808nm处具有较高的Cabs和Cabs/Csca(～4.2 × 10-14m2,～3.0),并且其在各个光源方向和偏振方向均有较强的场强。在理论的基础上,采用种子介导生长法合成了具有不同结构参数M-AuNPs,并通过多种表征手段(TEM、UV-Vis等)对其进行了表征;除此之外,还通过光声成像信号计算出不同结构参数的M-AuNPs在808 nm波长处的Cabs/Csca,发现其与理论模拟值基本吻合,如当M-AuNPs的枝数为5、枝长约为40 nm(长径比约为2)以及核大小约为25 nnm时,其Cabs和Cabs/Csca分别为(2.4±0.1)× 10-14 m2和3.0±0.1;进一步地,对不同结构参数的M-AuNPs光热性能进行了考察,发现当枝数为5、枝长约为40 nm、核大小为25 nm时,光热转换效率最高(约为56%),与理论结果保持了良好的一致性。2、M-AuNPs在人体乳腺癌细胞(MCF-7)的体外光热治疗和小鼠体内光热治疗中的应用。首先利用细胞毒性实验(MTT)研究了 M-AuNPs的生物相容性,将M-AuNPs与MCF-7细胞孵育24 h时,细胞仍然保持较高活性,结果表明,该M-AuNPs具有良好的生物相容性,因而可安全地应用于肿瘤细胞的光热治疗;随后,将该M-AuNPs用于MCF-7细胞的近红外光热治疗,发现经过治疗后MCF-7细胞出现了大量死亡,同时对肿瘤细胞的死亡机制进行了研究,发现在治疗过程中细胞主要发生了坏死;最后将该纳米枝状金用于接种有乳腺癌小鼠的近红外光热治疗,结果表明经过治疗后,小鼠的肿瘤部位明显变小且小鼠的其他生理现象均表现正常。本工作为设计高光热转换效率的光热试剂提供了一定的理论指导依据,且制备的M-AuNPs在表面增强拉曼光谱,表面增强荧光光谱,光声成像等领域也具有广阔的应用前景。
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