基于石墨相氮化碳材料的染料废水降解研究

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光催化技术利用半导体光催化剂在可见光照射下完成一系列复杂的化学反应来降解染料废水,有望成为解决环境问题的有效途径之一。因此,研究新型光催化剂用于光催化降解染料废水具有重要的意义。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种可见光催化剂,具有优异的热稳定性和化学稳定性、价格低廉、容易制备等优势,在降解染料废水方面有较大的应用潜力。然而,未修饰的g-C3N4存在比表面积较小,光吸收能力差,光生载流子的复合率高等缺点,导致光催化性能较差,限制了在催化领域的广泛应用。通过元素掺杂、缺陷工程、构建异质结和形貌调控等改性方法来优化g-C3N4,制备出高催化活性的新型催化剂应用到染料废水的降解中。基于上述方法,本文提出了对g-C3N4改性策略,主要研究内容和结果如下:(1)通过低温调控处理经化学氧化之后的g-C3N4,制备出富氧的g-C3N4催化剂。表征结果表明OCN-3光催化材料的比表面积高达85.22 m~2/g,是g-C3N4的2.3倍。大的比表面积和引入的含氧官能团能够吸附更多的染料和提供了额外的活性位点,从而促进光催化反应的进行。光学性能测试表明OCN-3低的发射峰强度,表明其光生载流子的复合率较低。在可见光照射下,OCN-3对以超纯水、自来水和湖水为基液制备的MB溶液的降解速率常数分别为0.019、0.025和0.033 min-1,表明制备OCN-3具有良好的光催化活性。自由基捕获实验结果表明空穴和羟基是主要的活性物种。(2)通过水热反应成功合成了一系列不同g-C3N4含量的g-C3N4/CdS异质结。表征结果表明制备的催化剂不仅具有大的比表面积,而且引入的光敏剂CdS显著提高了该异质结的光吸收能力,同时抑制了载流子的复合,延长了载流子的寿命。光催化降解结果表明在90 min的照射时间内,样品0.04GCS对MB的光催化降解速率常数分别是g-C3N4和CdS的9倍和3倍。0.12GCS催化剂对RhB的光催化降解速率常数分别是g-C3N4和CdS的2.32倍和2.97倍。此外,制备的光催化剂对MB/RhB混合染料也表现出优异的光催化降解活性。最后,进一步探讨了g-C3N4/CdS异质结光催化降解染料过程中存在的机理。
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