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阿特拉津(Atrazine,ATZ)是目前国内外使用最广泛的苗前、苗后化学除草剂之一,其水溶性强、持效期长,具有生物毒性,能长期残留在地表水和地下水中,对水生态系统和人体健康构成严重威胁。我国是一个农业大国,ATZ的生产与使用量均居世界前列,近年来在水环境中不断检测到残留ATZ,已引发越来越多的人体健康安全问题。然而,常规的水处理工艺难以将水中的ATZ高效地去除,探寻安全、高效的ATZ降解方法已成为当前水处理领域亟待解决的问题。鉴于此,本文采用过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)作为氧化剂,探讨了超声(US)、热(Heat)、紫外(UV)3种不同活化方式下水体中ATZ的降解效能、影响因素、动力学及降解机理。主要开展了以下工作:(1)考察了US/PMS体系中温度、PMS浓度、p H、US强度、ATZ浓度、常见阴离子(Cl-、HCO3-、NO3-)浓度等因素对ATZ降解效能的影响及动力学,并对ATZ的降解机理进行了研究。结果表明,当反应温度为20℃,PMS浓度为200μmol/L,反应溶液p H为7,US强度为0.88 W/m L,ATZ浓度为1.25μmol/L,反应时间为60 min时,US/PMS对ATZ的降解率为45.85%,比单独采用US、PMS分别高出32.43%、41.75%。Cl-、HCO3-、NO3-对US/PMS降解ATZ表现出抑制作用为主,抑制能力Cl->HCO3->NO3-,ATZ在US/PMS/Cl-、US/PMS/HCO3-体系中的降解过程符合拟一级动力学,而在US/PMS/NO3-体系中的降解过程符合拟二级动力学。US可活化PMS产生HO·和SO4·-,从而实现对ATZ的氧化降解。US/PMS降解ATZ主要依靠脱烷基、脱氯、羟基化,降解过程共计产生10种中间产物。(2)研究了Heat/PMS体系对水体中ATZ降解的影响因素、动力学及机理。结果表明,在溶液初始值p H为7,反应体系温度为50℃,PMS浓度为400μmol/L,ATZ浓度为2.5μmol/L,反应时间为60 min时,Heat/PMS体系对ATZ的降解率可达96.28%。HCO3-对Heat/PMS降解ATZ表现为抑制作用,而Cl-、NO3-则表现为促进作用且NO3-的促进效果更明显。热活化可激发PMS产生HO·和SO4·-,不同p H条件下主导自由基类型不同,当ATZ浓度为2.5μmol/L,反应溶液p H分别为6、7、8时,HO·和SO4·-氧化降解ATZ的占比分别为1.7:1、1:2.4、1:1.3。Heat/PMS体系对ATZ的降解反应符合拟一级动力学,降解过程存在4种可能途径,主要反应类型包括脱烷基化及脱氯羟基化,共计产生8种中间产物。(3)利用UV活化PMS,探究了不同反应温度、PMS浓度、p H、UV强度、ATZ浓度及Cl-、HCO3-、NO3-浓度对UV/PMS体系降解水中ATZ的影响、动力学和机理。结果表明,当反应温度为20℃、PMS浓度为50μmol/L、p H为7、UV强度为50 m W/cm2、ATZ浓度为2.5μmol/L,反应时间为20 min时,UV/PMS体系对ATZ的去除率高达98.24%。Cl-、HCO3-对UV/PMS体系降解ATZ均表现为抑制作用,且Cl-的抑制作用更为明显,而NO3-则具有促进作用。动力学分析表明,UV/PMS降解ATZ的反应过程更符合拟一级动力学。UV活化PMS体系中同时存在HO·和SO4·-,当p H为7时HO·、SO4·-氧化降解ATZ的占比接近1:1。产物分析结果表明,UV/PMS体系对ATZ的降解过程共产生6种中间产物,降解途径主要包括脱氯羟基化、脱烷基化、去乙基化和脱水反应。(4)UV/PMS体系处理含ATZ的柏条河水(BTH)、某生活污水处理厂进水(DWW)、某工业废水处理厂进水(IWW-1)和生化池进水(IWW-2),结果表明,在常温且不调节水样p H的条件下,当ATZ浓度为2.5μmol/L,PMS浓度为20μmol/L,UV强度为50 m W/cm2,反应时间为20 min时,UV/PMS体系对上述实际水体种ATZ的去除率依次为100%、76.76%、79.33%、97.23%,DWW、IWW-1中COD含量较高是导致ATZ降解效率降低的主要原因。综上,US、Heat和UV均能对PMS起到活化作用,其中UV活化PMS体系降解水体中ATZ的优势更加显著。研究结果可为含ATZ废水的高效低耗处理提供科学参考和实践指导,具有良好的应用价值和前景。