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以灰霾和光化学烟雾污染为主要特征的大气复合污染是全球多地面临的重要大气环境问题,挥发性有机物(VOCs)作为臭氧和二次细粒子的共同关键前体物,是遏制大气复合污染的关键。在二次污染控制目标导向下,基于活性组分的精细化管控是比现阶段基于VOCs总量减排的粗放型管控更为高效的管控策略。污染物排放量化是管控策略制定的科学依据,然而,在VOCs量化方面,现有研究主要针对总量排放量化,基于组分与活性的排放量化仍存在极大的不确定性。
鉴于此,本研究以挥发性有机物重点排放源——道路移动源为研究对象,通过探索统一VOCs定义的碳闭合组分量化方法与提出总活性约束的道路移动源排放OH自由基消耗速率指标活性,设计适用于源排放测试的高活性组分测试平台,基于实测数据分析了道路移动源VOCs排放特征,并量化了VOCs组分与活性排放。取得的主要结论有:
(1)我国2015年道路移动源尾气VOCs排放量为150.87万吨,臭氧生成潜势为655.84万吨O3;其中,甲醛是排放量和排放活性最大的VOCs组分,分别占总排放量和总排放活性的17.18%和37.37%;
(2)IVOCs和OVOCs是我国道路移动源VOCs排放的重要组分,尤其对于柴油货车占比高达40%-90%;
(3)不同排放标准的机动车VOCs成分谱与排放因子存在显著差异,烷烃、烯烃、芳香烃随着排放标准加严逐步降低,然而OVOCs和IVOCs却无明显下降,在国三之后汽油小客车和柴油货车成分谱中为主要组分;
(4)统一VOCs定义的碳闭合方法评估发现,小型汽油客车和重型柴油货车成分谱组分存在VOCs组分缺失,柴油车平均缺失26.76%,汽油车平均缺失17.16%,现有方法对OVOCs占比高的国三之后汽油小客车和柴油货车VOCs尾气排放存在严重低估;
(5)基于总OH自由基消耗速率实测的的活性闭合实验发现,柴油货车尾气存在活性缺失,且活性缺失比例随着排放标准升级而增加,国五柴油货车活性缺失超过60%,现有OFP方法依据可测量组分活性制定的控制措施遗漏了针对绝大多数活性的控制。随着排放控制升级,各类排放源的活性贡献格局可能发生根本转变,现有的控制措施从活性角度来看可能变得收效甚微,亟需发展新的活性评价方法。
鉴于此,本研究以挥发性有机物重点排放源——道路移动源为研究对象,通过探索统一VOCs定义的碳闭合组分量化方法与提出总活性约束的道路移动源排放OH自由基消耗速率指标活性,设计适用于源排放测试的高活性组分测试平台,基于实测数据分析了道路移动源VOCs排放特征,并量化了VOCs组分与活性排放。取得的主要结论有:
(1)我国2015年道路移动源尾气VOCs排放量为150.87万吨,臭氧生成潜势为655.84万吨O3;其中,甲醛是排放量和排放活性最大的VOCs组分,分别占总排放量和总排放活性的17.18%和37.37%;
(2)IVOCs和OVOCs是我国道路移动源VOCs排放的重要组分,尤其对于柴油货车占比高达40%-90%;
(3)不同排放标准的机动车VOCs成分谱与排放因子存在显著差异,烷烃、烯烃、芳香烃随着排放标准加严逐步降低,然而OVOCs和IVOCs却无明显下降,在国三之后汽油小客车和柴油货车成分谱中为主要组分;
(4)统一VOCs定义的碳闭合方法评估发现,小型汽油客车和重型柴油货车成分谱组分存在VOCs组分缺失,柴油车平均缺失26.76%,汽油车平均缺失17.16%,现有方法对OVOCs占比高的国三之后汽油小客车和柴油货车VOCs尾气排放存在严重低估;
(5)基于总OH自由基消耗速率实测的的活性闭合实验发现,柴油货车尾气存在活性缺失,且活性缺失比例随着排放标准升级而增加,国五柴油货车活性缺失超过60%,现有OFP方法依据可测量组分活性制定的控制措施遗漏了针对绝大多数活性的控制。随着排放控制升级,各类排放源的活性贡献格局可能发生根本转变,现有的控制措施从活性角度来看可能变得收效甚微,亟需发展新的活性评价方法。