含时密度泛函理论方法(TDDFT)合理考虑了电子交换相关效应和过渡金属重原子相对论效应，且所用的计算资源比其它高精度从头算方法节省，所以含时密度泛函理论方法是计算含有过渡金属元素复杂体系的非线性光学性质和激发态性质的有效手段。　　 铂系金属簇合物目前是催化，表面吸附，光限制等领域的热门研究对象。铂系金属具有d电子及d的空轨道丰富，旋轨耦合系数大等特点，除了在催化，吸附等方面的特殊性质得到了广泛的关注和研究，其在光学，电子输运等方面同样具有巨大发展潜能。　　 本论文的研究工作主要有三个部分：　　 第一，将轨道对分解法与态求和对角元公式联系起来，推导出实用的一阶超极化率轨道对分析公式，并将其应用于过渡金属簇合物的非线性光学响应机理分析。轨道对分解法将一阶超极化率分解为轨道对跃迁的贡献，从而将所计算的一阶超极化率与分子生色团的电子结构直接联系起来，更加清晰的给出了非线性光学响应的微观机理。在计算资源方面，由于计算吸收光谱的同时可以给出轨道对分析所需要的参数，不需要太多的额外计算，所以轨道对分解法不仅比传统的双能级模型更加合理可靠，还是一种方便实用的方法。　　 第二，运用TDDFT方法研究了一系列铱羰基金属簇合物的电子结构与非线性光学性质的内在联系，发现其非线性光学性质主要起源于金属到金属的电荷转移(MMCT)，为铂系金属簇合物体系潜在价值的发掘利用提供了理论依据。　　 第三，运用DFT方法以及非平衡格林函数方法探讨了一类三核铂羰基金属簇分子线的电子输运性质。通过对其透射谱，Ⅰ-Ⅴ特性曲线以及局域电子态密度等的计算，主要讨论了分子线长度，在分子不同部位加电极，以及夹心金属对分子线体系的电子输运性质所起的重要作用。