具有铁电、铁磁、压电、光电等多种优异特性的ABO3型钙钛矿氧化物薄膜,在存储、传感、能源转换等众多领域有着丰富的应用。近年来,一种利用牺牲层的外延生长方法,使最低只有2个单胞厚度的钙钛矿氧化物薄膜能从其生长的衬底释放并通过自支撑稳定存在。这种自支撑薄膜不仅表现出耐弯折等接近传统二维材料的良好机械性能,更易于与硅器件集成利用,还展现出随厚度下降自发极化显著增强的尺寸效应,具有重要的研究价值。利用高分辨透射电子显微镜（TEM）揭示这一材料体系在外加电场下的结构对于理解其复杂性能和指导材料设计有着重要且不可替代的价值。近年来快速发展的TEM原位技术,允许实验者在显微镜内部实时施加光、电、力、热等激励,但多要求对显微镜腔体或样品杆进行复杂改造,且通常难以满足亚原子分辨的表征要求。因此,本研究使用自主设计的光电原位芯片以及配套编写的Lab VIEW原位控制程序,结合原位加热样品杆、源表的使用,开发了一套高精度TEM原位平台。本研究同时设计了一套基于该平台的扫描透射电子束诱导电流分析系统,并采用Matlab编写了用于原位数据的量化分析程序。将这一平台应用于Si C纳米线材料,实验结果表明:（1）原位平台具有稳定性高、适用范围广、改造难度低、操作简便等优点;（2）电子束诱导电流分析系统能有效降低扫描时间、减小辐照损伤;（3）量化分析程序能够快速准确地提取材料中元素、极化和应力信息。为在原位平台的基础上实现对新型二维材料多种尺寸效应微观机理的深入研究,本文进一步使用4D-STEM这种先进表征手段,以传统二维材料Mo S₂为研究对象,系统地对比了多种新型成像方法在分辨率、信噪比等成像关键因素上的不同。并与模拟结果作对比,探究了不同成像条件在表征二维材料时的优缺点。研究获得了4种成像方法各自的最佳成像条件,并发现:（1）d DPC像的衬度来源于电荷密度分布,对轻元素最敏感;（2）i DPC像的衬度来源于投影势分布,具有高信噪比、对缺陷和低频信息敏感的独特优势;（3）叠层成像的成像是一种相位像,衬度来源于投影势分布,具有超分辨率、高信噪比、对轻元素较敏感等综合优势。最后,由于钙钛矿氧化物薄膜等纳米尺度材料在外加电场和超高分辨尺度表征中,对内电势的分布研究已经转化为对原子间空间电荷转移的高分辨表征。4D-STEM实验已表明叠层成像相位像具有超高的分辨率和对轻元素弱相位敏感等特点。但这一技术对样品局部空间电荷转移所产生微小变化的表征潜力目前仍未得到在电荷转移表征上的广泛演示与应用。本研究将密度泛函理论（DFT）与叠层成像模拟相结合,来模拟和展示叠层成像方法在表征电荷转移上的能力。以掺氧石墨烯材料为研究对象,使用WIEN2k软件计算了相应结构的孤立原子模型（IAM）和DFT模型在投影势上的区别,并使用叠层重构方法得到对应的叠层重构相位像。通过比较两种模型在掺杂位置附近的电荷转移表征情况,结果表明:（1）叠层成像方法具备亚原子分辨下表征电荷转移的能力;（2）电荷转移导致的衬度变化不能忽略不计;（3）相比于IAM模型,DFT模型能更加精确地反映材料在外场作用下的真实情况并用于实验现象分析。本研究中三个工作,建立新型的原位光电平台,比较多种新型成像方法在超高分辨应用中的区别,以及结合密度泛函理论验证叠层成像方法在表征原子间电荷转移的能力,皆旨在为自支撑氧化物薄膜等材料提供原位的多尺度超高分辨表征。可以预见,将多种新型透射电镜表征技术相结合,对拓展二维材料的高分辨表征方法,为多种功能材料的原位实验设计提供参考有着重要意义。