双官能团修饰GO-MnFe2O4的设计制备及其对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)吸附的研究

来源 :广东工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:feixiang20090911
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水体重金属污染的治理是环境研究领域的热点问题。吸附法被认为是解决这类问题的有效方法之一。氧化石墨烯基吸附材料由于比表面积大,吸附性能杰出而受到学者的广泛关注。目前各种针对氧化石墨烯(GO)的改性研究层出不穷,但当前研究未能充分利用氧化石墨烯表面活性官能团,吸附效果有待提高,同时吸附材料不易回收导致二次污染等问题限制了石墨烯材料的进一步发展。为了充分发挥GO的吸附潜能,同时解决吸附剂回收难等问题,本研究采用氨基和磷酸基团等功能化修饰GO,结合铁锰氧体纳米粒子,设计制备新型三元纳米杂化材料。首先通过改进的Hummers法制备GO,并设计在氮气条件下,利用磷酸基团取代GO表面羟基制备磷酸基功能化氧化石墨烯(Phos-GO),最后通过一步水热法在Phos-GO上化学接枝五乙烯六胺(PEHA)及磁性纳米粒子(Mn Fe2O4),生成双官能团功能氧化石墨烯磁性纳米粒子PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4。采用扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、Zeta电位及磁滞回线(VSM)等表征方法分析纳米杂化材料的组分、结构、表面形貌及官能团组成等。通过选择Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)作为目标吸附物,研究PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4在不同初始p H值、初始重金属离子浓度、接触时间、反应温度下的吸附性能。由于杂化材料中双官能团功能化氧化石墨烯片层上引入的大量氨基和磷酸基团等活性吸附基团以及磁性纳米Mn Fe2O4粒子的存在,PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4显示出对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的高去除效率和快速的磁性分离。研究结果表明,在最佳吸附p H为5.5、反应温度为303K,重金属离子初始浓度为100mg/L时,PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的最大吸附容量分别为366.4和167.6 mg/g,远高于GO的吸附容量(212.1和75.0 mg/g)。吸附动力学和等温线拟合数据表明,吸附过程符合准二级级动力学Langmuir模型,表明PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4对重金属离子的吸附是以化学吸附为主的均匀表面的单层吸附。热力学研究进一步证明纳米杂化材料PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附为化学吸附的自发吸热过程。此外通过吸附-解吸循环实验证明本研究制备的PEHA-Phos-GO/Mn Fe2O4纳米杂化材料具备较高的循环利用性。上述研究结果为该类杂化吸附材料的进一步发展提供了有效的实验与理论基础。
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