【摘 要】
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为了应对能源和环境问题,人们把注意力投向了绿色可再生能源。氢能在众多绿色能源中脱颖而出。在大规模制氢中,电催化水分解技术环保且易于使用。电催化水分解过程中,阴极发生析氢反应（HER）,阳极发生析氧反应（OER）。迄今为止,Pt/C是HER公认的高效催化剂,对于OER,公认的高效催化剂是Ru O2和Ir O2。但贵金属催化剂资源匮乏且价格昂贵。所以,需要设计合成不含贵金属的HER和OER催化剂。本文
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为了应对能源和环境问题,人们把注意力投向了绿色可再生能源。氢能在众多绿色能源中脱颖而出。在大规模制氢中,电催化水分解技术环保且易于使用。电催化水分解过程中,阴极发生析氢反应（HER）,阳极发生析氧反应（OER）。迄今为止,Pt/C是HER公认的高效催化剂,对于OER,公认的高效催化剂是Ru O2和Ir O2。但贵金属催化剂资源匮乏且价格昂贵。所以,需要设计合成不含贵金属的HER和OER催化剂。本文主要研究内容如下:（1）设计合成了ZIF-67与层状双金属氢氧化物（LDH）的界面异质结结构,以提高催化剂的OER催化活性和稳定性。该异质结界面由Co-LDH的氧（O）和ZIF-67中2-甲基咪唑配体的氮（N）构成,二者的协同效应调节了催化活性中心的局部电子结构。密度泛函理论计算表明,界面相互作用可以增强Co-LDH中Co-Oout键的强度,使H-Oout键更容易断裂,进而导致OER过程速率决定步骤的自由能发生了变化。电化学测试结果显示,Co-LDH@ZIF-67作为工作电极时的η10仅为187m V,而且Co-LDH@ZIF-67可以在30 m A cm-2的电流密度下稳定工作50小时。（2）设计合成全水解催化剂可以简化整个系统并降低成本。因此,对Co-LDH@ZIF-67催化剂进行了改进,制备了可以作为全水解电催化剂的Co O@Co4S3。Co O@Co4S3是由Co O核和Co4S3薄壳组成的。在碱性条件下,Co O@Co4S3作为工作电极在HER催化反应中,η10只有86 m V。对于OER,η10仅为190 m V。并且Co O@Co4S3在24小时的时间内表现出出色的电化学稳定性。两个催化剂都是钴基核壳结构复合材料。与单组分催化剂相比,核壳结构复合材料不仅拥有两种材料的优势,由于组分之间的影响,还会产生些的协同效应。本论文关于核壳结构复合材料的研究为电解水催化剂的设计合成提供了新思路。
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