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随着社会的进步以及工农业的快速发展,生产过程中产生了大量的难降解毒性高的各行业废水,包括:印染废水、农药、造纸废水等。这些废水都是含有难生物降解有机物质,其结构稳定、分子量大、具有毒性强等特质。如果未得到有效地处理,直接排入环境水体,对地下水、地表水以及动植物产生严重的危害甚至危害到人类的社会活动。铁基材料不仅可以活化H2O2、过硫酸盐作为高级氧化的催化剂还可以作为水中重金属离子的吸附剂;在自然界中存在广泛,多数以化合物的形式存在,包括磁铁矿、赤铁矿、黄铁矿等。并且具有性质稳定、低廉等优良的物化性质,特别的是近年来高级氧化技术的兴起,综合以上铁基的各类优点,以铁基材料作为催化剂的高级氧化技术得到很多学者的亲睐和研究。本文主要通过水热共沉淀法对铁基氧化物进行三种改性,分别为硫改性铁基催化剂、多孔硫改性铁基催化剂以及金属铈掺杂铁基催化剂三种催化剂。将其用于活化过硫酸盐产生高氧化还原电位的硫酸根自由基(SO4-·),分别降解模拟染料废水以及毒性极高的苯酚废水。探究其催化降解机理。主要得出结论如下:(1)硫改性铁基催化剂的制备及S-Fe/Na2S2O8体系降解酸性橙AO7废水按M(S):M(Fe)=1:2(摩尔比)通过共沉淀后高温煅烧制备硫改性铁基催化剂S-Fe,采用扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、X-射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、X-射线光电子能谱(X-Ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等表征手段进行表征。结果表明,通过共沉淀后高温煅烧法成功制备硫改性铁基催化剂S-Fe,其形状呈柱状聚集在一起,主要由Fe12S11O51、FeO(OH)、FeS2、Fe3O4以及FeS等物质组成,并且具有一定的磁性。将该催化剂用于S-Fe/Na2S2O8体系降解酸性橙AO7废水,反应效果受氧化剂投加量、催化剂投加量、pH值、底物初始浓度等反应条件的影响。在实验过程中,随着催化剂以及氧化剂投加量的增加,酸性橙AO7的降解效率也明显变大。当在AO7初始浓度为50mg/L,Na2S2O8投加量为2.0g/L,S-Fe投加量1.0g/L,pH=3的实验条件下,酸性橙AO7的去除率达到82.9%,反应速率为0.0342 min-1。根据自由基分别与叔丁醇(TBA)和乙醇(EtOH)反应速率的数量级差,通过自由基的淬灭实验,分别添加叔丁醇(TBA)和乙醇(EtOH)后可以发现在降解过程中硫酸根自由基起到主导作用。并且经过多次重复性实验后,S-Fe仍然表现出很好的催化剂活性。(2)多孔硫改性铁基催化剂的制备及多孔S-Fe/Na2S2O8体系降解苯酚废水在硫改性铁基催化剂的基础上,通过加入草酸作为扩孔剂合成多孔硫改性铁基催化剂多孔S-Fe。研究其作为催化剂活化过硫酸盐对苯酚废水的降解,考察了氧化剂投加量、催化剂投加量以及pH值对苯酚降解效能的影响。实验结果表明:在氧化剂投加量为2.0g/L,催化剂投加量为2.0g/L,pH值为5的条件下,1小时后苯酚的去除率达到60%。同时通过对照实验,加入草酸后合成的多孔S-Fe催化性能要优于S-Fe。借助扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、X-射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)、X-射线光电子能谱(X-Ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等表征手段进行表征,结果表明合成的多孔S-Fe空隙发达,具有很强的磁性。同时,根据自由基分别与叔丁醇(TBA)和乙醇(EtOH)反应速率的数量级差,通过自由基的淬灭实验,证实了多孔S-Fe/Na2S2O8体系中起主要作用的自由基为硫酸根自由基,含有少量的·OH和HO2·。然而经过多轮重复利用实验,合成的多孔S-Fe催化剂稳定性要比S-Fe的稳定性差。(3)铈掺杂铁基催化剂的制备及Ce-Fe/Na2S2O8体系降解罗丹明RHB废水将Ce4+:(Fe2++Fe3+)按一定的摩尔比例通过共沉淀后高温煅烧的方法制备Ce-Fe的复合材料。借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等表征手段进行表征,表明成功合成了Ce-Fe复合材料。将该复合材料用于Ce-Fe/Na2S2O8体系降解罗丹明RHB废水,考察了氧化剂投加量、催化剂投加量、铈掺杂量以及pH值对罗丹明RHB降解效能以及速率的影响。当在氧化剂投加量为1.0g/L、催化剂投加量为1.0g/L、铈掺杂比例为1/25、溶液pH值为7的实验条件下反应50min后,罗丹明RHB的降解率达到89%。一级反应动力学速率常数为0.0442 min-1。同样通过自由基鉴定实验得出,占主导作用的是硫酸根自由基SO4·-,当然同时也会产生少量的羟基自由基·OH。(4)每章节通过对照实验得出,单独的铁基催化剂很难有效地活化过硫酸盐产生氧化还原电位高的自由基。通过加入非金属元素的硫改性后,得到的S-Fe催化剂的催化活性要明显提高;同时在用草酸作为扩孔剂后使得合成的铁基催化剂的空隙明显发达,从而加大了催化剂与过硫酸根离子接触的机会。最后采用稀土金属掺杂构成Ce-Fe催化剂,稀土金属铈本身就有催化效果,两种金属合成后加速了电子之间的转换以至于提高了活性位点。从对照实验可以看出,反应活性最优的是稀土金属铈掺杂Ce-Fe催化剂。