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燃料电池作为近年来最受关注的洁净能源装置,具有能源转化率高,产物无污染等优势,是未来通信设备及交通设备的首选能源转化装置。然而阴极催化剂Pt的使用严重制约着燃料电池的商业化进程。目前实验研究的过渡金属碳基催化剂在性能上已经接近商品化Pt/C,但催化剂的选择多采用穷举法,没有合适的筛选依据。本论文提出以理论计算催化剂表面氧吸附能作为筛选依据,选取吸附能接近Pt的催化剂,实验上选择性合成筛选的催化剂,并进行氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)性能的测定。测试数据表明,筛选的催化剂拥有良好的催化活性；稳定性及抗甲醇性能均优于商品化的Pt/C。研究工作包括以下三个部分：(1)理论计算多种金属氧化物与氧原子的吸附能,数据显示Mn304的氧吸附能为-3.92 eV接近铂的-4.21 eV。选取多孔性木耳作为碳源,50%硝酸锰为金属添加物,控制锰盐含量及热解温度合成系列Mn3O4@AC催化剂。XRD物性表征显示Mn3O4@AC-1.25-800含有10-20 nm四方晶型Mn304纳米颗粒。电化学测定该催化剂的起始氧还原电位为-0.09 V (vs. Ag/AgCl),半波电位-0.20 V (vs. Ag/AgCl),接近商业化的Pt/C (-0.147 V).采用i-t曲线来表征Mn3O4@AC的稳定性,测定时间为2400s,Mn3O4@AC电流密度衰减12%,对照组商品化Pt/C衰减17%,稳定性和抗甲醇性能均优于商品化Pt/C。(2)对金属团簇的吸附能计算显示,钴团簇氧吸附能为-3.96 eV与铂(-4.2l eV)相近。实验合成ZIF-67作为Co源,与碳纳米管进行耦合,调节升温程序制备出一系列碳纳米管表面附着立方晶型的Co团簇的多孔Co@N-MWCNT催化剂。电化学测定显示,催化剂ORR起始氧还原电位为-0.03 V (vs. Ag/AgCl),半波电位-0.15 V(vs. Ag/AgCl),催化性能接近商品化Pt/C (-0.147 V).采用i-t法测定了该催化剂在-0.4 V (vs. Ag/AgCl)下经过2400s后电流密度的变化,Co@N-MWCNT电流密度仅衰减9%,对应的商品化Pt/C衰减17%,稳定性和抗甲醇性能均优于商品化Pt/C。(3)碳基氮掺杂石墨烯(Nitrogen-doped Graphene, NDG)作为ORR催化剂载体,本身具有一定的催化活性,被广泛应用于新能源电池中。本章构造吡啶氮、吡咯氮、石墨化氮三种典型氮掺杂石墨烯模型,通过理论计算模型表面碘分子的吸附解离过程,发现碘在氮掺杂石墨烯表面的反应机理,并在机理的基础上确定催化效果最优的氮掺杂石墨烯模型：吡啶氮含量3%,石墨化氮含量4%,计算结果与文献实验数据吻合。