碳纤维（CF）作为新一代高性能纤维,具有轻质、高强、高模、导电、导热等优异特性,通常用于增强树脂基复合材料。树脂与纤维界面相的微观结构与性能决定着载荷能否在基体与增强体之间均匀稳定的传递,是制备高性能复合材料的关键因素。但是CF特殊的石墨结构以及低比表面积、低表面能、化学惰性的表面特点,使其难以与聚合物形成有效的机械互锁,也很难实现充分的润湿作用和足够的化学连接,导致界面处结合力较弱,使界面相成为材料的薄弱环节,影响复合材料整体性能的提升,也限制了CF作为结构材料和功能材料的使用和性能的发挥。界面相的优化通常是通过对CF进行表面功能化处理,以调控CF表面结构和物理化学性质来实现的。本论文利用多巴胺（DA）的聚合和粘附特性,从多巴胺表面化学改性的普适性、简便性和反应性入手,发展了多巴胺共聚合和同步沉积技术。一方面,以聚多巴胺（PDA）为介导,将有机功能分子聚乙烯亚胺（PEI）引入到CF表面,用于复合材料的界面结合和结晶行为的调控;另一方面,引入纳米组分—碳纳米管（CNT）,对纤维增强体进行了不同尺度的修饰;此外,在CF基材上负载导电聚合物聚吡咯（PPy）和CNT,构建了PPy-CNT-CF复合纤维电极,并探索了该纤维材料在柔性超级电容器领域的应用前景。具体研究内容如下:（1）利用PEI和DA的原位共聚合反应,通过简单的一步溶液浸渍法,在CF表面构建富含大量胺基的PEI-PDA杂化涂层。系统研究了共聚组成、PEI分子量等对共聚反应的影响。结果显示,PEI分子的引入,抑制了PDA颗粒的团聚,加速了共聚合过程,且PEI分子量越低,对聚合过程的加速效果越明显,当PEI/DA的质量比为2:1时,可获得均匀包覆的表面涂层。通过SEM、AFM、XPS、Raman、表面能等测试表征了胺基功能化改性前后纤维表面形貌、表面化学状态、表面浸润性等的变化,PEI-PDA涂层提高了纤维表面粗糙度,带来大量胺基、亚胺等基团,增加了界面粘附的活性位点,提高了纤维的表面能和极性,改善了纤维与树脂间的润湿性;且PEI分子量越高,对CF表面性质的改善作用越明显。采用微脱粘法测试单纤维与环氧树脂间的界面剪切强度IFSS,探讨复合材料界面相互作用机理。使用CF分别增强聚氨酯PU和聚丙烯PP两种树脂基体,系统研究复合材料的宏观静态（拉伸、弯曲、冲击）和动态力学行为,通过观察SEM断面形貌获取界面粘结性的信息,阐述界面性能与复合材料宏观性能之间的关系,明确界面处的化学键合作用是影响界面粘接强度的关键因素。利用Arrhenius方程计算材料的表观活化能,定量表征界面相互作用力大小,并阐明界面强度的提升是化学键合、氢键、π-π耦合、聚合物长链与基体树脂的物理缠结等作用的协同效果。（2）利用偏光显微镜原位跟踪聚合物/单纤维体系中晶体的生长和熔融过程,在120¹35°C等温结晶温度范围内,胺基功能化的CF（PEI-PDA-CF）能通过强有力的界面相互作用,诱导聚乳酸PLA分子沿纤维轴向形成特殊的界面横晶结构,并阐述了产生横晶现象的机理。纤维表面胺基含量越高,异相成核能力越强,成核密度越高,横晶结构的致密程度和完善程度越好。并且,PEI-PDA-CF的异相成核能力具有一定的普适性,能通过物理缠结或者氢键作用诱导PP、PA6、PBT等聚合物在界面处形成横晶结构。研究了结晶温度对横晶形态、横晶热稳定性、横晶生长动力学的影响,成核密度随结晶温度的升高显著下降,横晶熔点则随结晶温度的升高而增加,横晶径向生长速率在125°C的结晶温度下达到最大值,约为2.26μm/min。分别采用DSC非等温和等温动力学手段分析了复合材料体系的结晶和熔融行为,结果表明,PEI-PDA-CF强烈的异相成核作用降低了PLA成核活化能和晶体生长位垒,提高了PLA的结晶能力,加速了PLA的结晶过程,使得PLA能在较快的降温速率、较高的温度下快速结晶,并达到很高的结晶度。PLA复合材料的宏观力学数据表明,界面结晶结构有效增强了纤维与树脂之间的界面粘合作用,继而提高了复合材料的弯曲和冲击性能。（3）分别采用化学接枝法和多巴胺辅助共沉积法,以不同分子量的PEI作为CF与胺基或羧基预功能化处理的CNT（CNT@PDA或OCNT）的连接纽带,制备了CF-g-CNT、CF@CNT、CF@OCNT三种不同多尺度结构的CF/CNT增强体;其中PEI分子量为10k时,CF表面CNT的接枝率和均匀性较好。系统比较了以上增强体在表面物化性质、单丝拉伸强度等方面的性能差异。CF@CNT保留了原始CF的本体结构和高强高模特性以及CNT的长径比,同时实现了纤维比表面积的提高和表面活性基团的增加,并解决了纳米增强体的分散问题。CF@CNT增强体提高了纤维与树脂的物理和化学结合作用,改善了复合材料的界面状况,进而提升了PLA复合材料的弯曲、冲击等宏观机械性能及动态力学性能、热稳定性。通过计算不同复合材料体系的表观活化能,定量表征了界面相互作用大小,并阐述了界面增强作用机制。同时制备了一系列不同CF@CNT含量的PLA复合材料,分析复合材料的流变、机械和热性能与增强体填充量之间的关系。（4）使用吡咯Py单体替代PEI分子,通过简单的原位聚合共沉积法将活性材料聚吡咯PPy和CNT直接负载在CF基材表面,制备自支撐柔性复合电极材料CF@PPy-PDA-CNT,同时制备了表面负载单一活性材料（PPy或CNT）的CF@PPy-PDA电极和CF@PDA-CNT电极。系统研究复合电极在表面微观形貌、比表面积、力学强度等方面的差异,结果表明,通过PDA的连接作用,PPy和CNT在纤维表面形成了连续的三维网络,使得CF@PPy-PDA-CNT电极具有较高的比表面积、良好的导电性、以及优异的力学强度。分别测试了以上纤维电极材料在三电极系统下、KOH和H₃PO₄两种电解液中的电化学性能,研究纤维电极在H₃PO₄电解液中的稳定性和电容性能较好,并且相对于负载单一PPy或CNT组分的电极,CF@PPy-PDA-CNT复合电极具有较高的电化学活性。以复合纤维为电极制备全固态超级柔性电容器,并初步探索了它们的应用,结果显示,基于CF@PPy-PDA-CNT的超级电容器展现出优异的电化学性能,在6.67μA/cm的电流密度下,实现了426.9μF/cm的长度比电容,循环1000次后,电容保持率高达85%,在循环稳定性上具有明显的优势。复合纤维超级电容器还具有高度的柔韧性,在不同的弯折状态下,始终保持高的电化学性能,有望用在柔性可穿戴电子器件上。